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南師大蘭亞乾Angew.: 在基于銅卟啉的納米片中植入氫鍵網(wǎng)絡以提高中性介質CO2電還原為CH4的選擇性

在CH₄等碳氫化合物的生產中探索新型電化學CO₂還原反應(CO₂RR)系統(tǒng)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。設計良好的電催化劑具有質子生成/轉移和高效CO₂RR的中間固定等優(yōu)點，但在很大程度上尚未得到滿足。

基于此，南京師范大學蘭亞乾等人開發(fā)了一種基于銅卟啉的大尺寸(~1.5 μm)和超薄納米片(~5 nm)應用于CO₂RR的電催化劑。

該催化劑在-1.6 V下具有70%的法拉第效率和大電流密度(-183.0 mA cm^-2)，并在很寬的電位范圍內(-1.5至-1.7 V)保持高于51%的法拉第效率。

DFT計算表明，其高性能可能是由于二氨基三嗪與銅卟啉的集成構建了許多氫鍵網(wǎng)絡，這有益于穩(wěn)定結合和質子的遷移。

此外，通過XAS、XPS、HR-TEM等充分的表征，證明了電催化過程后CuTDPP-NS的穩(wěn)定性。這一策略為設計基于碳氫化合物的高效二氧化碳氫鍵材料開辟了廣闊的前景，并可能為探索解決二氧化碳問題提供線索。

Implanting Numerous Hydrogen-bonding Networks in Cu-porphyrin based Nanosheet to Boost CH₄ Selectivity in Neutral Media CO₂ Electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202108388

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