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江蘇師大AFM：協(xié)同添加劑使鋰金屬負極穩(wěn)定循環(huán)3000次！

盡管具有高能量密度和低還原電位，但鋰金屬電池的使用受到其電化學可持續(xù)性不足的阻礙，這主要源于缺乏可靠的固態(tài)電解質(zhì)界面相（SEI）。

江蘇師范大學賴超、黃鵬、Wen Yan等通過正硅酸乙酯/正鈦酸乙酯(TEOS/TEOT)電解液添加劑和鋰負極之間的原位縮合反應(yīng)構(gòu)建了由聚鈦硅氧烷(PTS)連接的堅固SEI。

圖1 具有不同電解液添加劑的鋰負極的界面特性

與單一添加劑(TEOS)的效果相比，TEOT的添加將Si-O-Ti鍵引入到SEI膜中，增強了網(wǎng)絡(luò)連通性，并提高了與鋰負極的附著力。這種由PTS網(wǎng)絡(luò)連接的混合SEI通過TEOS/TEOT添加劑和鋰負極之間的原位縮合反應(yīng)牢固地附著在鋰負極表面。

3D交聯(lián)PTS骨架可減輕由體積變化引起的內(nèi)部應(yīng)變，并在鋰剝離/沉積循環(huán)下保持SEI的完整性。另一方面，通過形成Si/Ti-O-Li鍵，具有離子導電性Si-O-Si鏈段的SEI可作為快速Li⁺傳輸和常規(guī)Li⁺沉積的中間體。

圖2 鋰負極上的電沉積形態(tài)

因此，含有TEOS/TEOT協(xié)同添加劑的電解液可可顯著延長鋰金屬負極的循環(huán)壽命并改善鋰沉積動力學。

由LiFePO₄(LFP)正極、Li負極和改性電解液組成的全電池在10C的高倍率下可以運行多達3000次循環(huán)，每次循環(huán)的容量衰減率低只0.008%。這項將TEOS/TEOT作為協(xié)同電解液添加劑的研究提供了一種調(diào)節(jié)鋰負極界面性能的新方法。

圖3 LFP電池性能

Ion-Conductive Polytitanosiloxane Networks Enable a Robust Solid-Electrolyte Interface for Long-Cycling Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110347

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