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集成電路的致密化，需要高效熱管理策略和高導熱材料。最近的創新包括：熱傳導各向異性材料的開發，它可以沿快軸方向消除熱點，并沿慢軸提供隔熱。然而，大多數人工設計的熱導體的各向異性比，比自然各向異性材料中獲得的要小得多。

在此，來自瑞典哥德堡查爾莫斯理工大學的Paul Erhart & 美國伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校的David G. Cahill & 美國芝加哥大學的Jiwoong Park等研究者報道了，基于具有隨機層間旋轉的大面積范德華薄膜的極端各向異性熱導體，它在MoS₂中產生了接近900的室溫熱各向異性比，是迄今為止報道的最高之一。相關論文以題為“Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors”于2021年09月29日發表在Nature上。

各向異性熱導體是指，熱在一個方向流動比另一個方向快，其特征是沿快軸(κ_f)和慢軸(κ_s)導熱系數之間的各向異性比ρ (=κ_f/κ_s)。在全密度固體中設計ρ的一種常見方法是通過納米結構，例如在單一材料中制造無機超晶格或設計打破對稱的晶體結構。

然而，這種工程材料在室溫下的ρ值相對較小，小于20。相反，一些天然晶體材料本質上具有很大的ρ(例如石墨1和六方氮化硼(hBN)，分別有ρ≈340和ρ≈90)，但它們通常很難進行可縮放的薄膜集成處理。其中一些薄膜，還可能缺乏功能器件應用所必需的電學或光學特性。

為了設計具有更高ρ值的材料，同時適用于現實世界的應用，需要開發一種方法，包括三個關鍵特征：(1)具有本質上高κ_f的候選材料，通常具有有效的聲子介導熱傳輸；(2)在不影響κf的情況下大量減少κ_s的方法；(3)這種材料的簡易、可擴展生產和集成，對材料尺寸(例如，膜厚)進行精確控制。層狀范德華(vdW)材料，如石墨和過渡金屬二鹵族(TMDs)，為設計這種高-ρ材料提供了理想的材料平臺。它們通常具有優異的單晶形式的固有面內熱導率(κ_||)。

先前的研究還測量了納米晶vdW薄膜(例如WSe₂)和異質結構的創紀錄的低導熱率。然而，目前缺少的一項功能是，在保持高κ_||的情況下，顯著降低平面外熱導率(κ_⊥)。

在此，研究者展示了這種由層間旋轉提供的能力，如圖1a所示。層間旋轉在原子尺度上打破了平面平動對稱，而在每個單層中保持平面內長程結晶度，因此提供了一種抑制唯一κ_⊥的有效手段。

為此，研究者生產了沒有層間掛靠的大面積TMD薄膜(這里稱為r-TMD)，該薄膜具有平面上的長程結晶度和每個層間界面的相對晶格旋轉(圖1b)。薄膜的大規模生產采用兩個步驟：連續的TMD單層膜(多晶;疇大小D)和利用先前報道的方法在真空中逐層堆疊。

為此，研究者得到了基于具有隨機層間旋轉的大面積范德華薄膜的極各向異性熱導體，它在MoS₂中產生了接近900的室溫熱各向異性比，是迄今為止報道的最高之一。這是由于層間旋轉阻礙了穿過平面的熱傳輸，而層內的長程結晶度保持了較高的平面熱導率。

研究者測量了MoS₂(57±3 mW m^?1 K^?1)和WS₂(41±3 mW m^?1 K^?1)薄膜，在通過平面方向的超低熱導率，并使用揭示一維玻璃樣熱傳輸的分子動力學模擬定量解釋了這些值。相反，這些MoS₂薄膜的面內熱導率接近單晶值。采用該各向異性薄膜覆蓋納米金電極，可以防止電極過熱，并阻止熱量到達設備表面。

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圖1 r-TMD薄膜的結構

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圖2 r-MoS₂的過平面熱性能

圖3 r-MoS₂薄膜的面內熱性能和熱各向異性

圖4 金電極上r-MoS₂薄膜的溫度分布和熱擴散效率

層間旋轉是一種有效和可推廣的方法，以減少κ_⊥，并可能在各種層狀材料中設計各向異性的熱特性。研究結果需要系統地研究κ_⊥與旋轉角度之間的確切關系，這可能會揭示類似于扭曲雙層石墨烯電傳輸研究的意外關系。層間旋轉，可以與其他參數(如壓力或層間間距)和高級結構(超晶格和異質結構)相結合，以實現高度可調的ρ，允許以前所未有的方向和空間控制水平定制熱傳輸特性。

該工作建立了晶體層狀材料的層間旋轉，可作為固體系統中工程定向熱傳輸的一個新自由度。

文獻信息

Kim, S.E., Mujid, F., Rai, A. et al. Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors. Nature 597, 660–665 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03867-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03867-8#citeas

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