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瞿永泉/馬媛媛Small：CeO2與CoS2界面處的Ce???S Lewis酸堿對有效提高了堿性HER催化活性和耐久性

CeO₂具有堿性析氫反應(HER)中促進劑的作用，但這種作用的潛在機制仍不清楚。CoS₂是一種黃鐵礦型堿性HER電催化劑，由于其弱的水解離動力學和氧相關腐蝕，存在HER動力學緩慢和催化劑浸出嚴重的問題。

西北工業(yè)大學瞿永泉、馬媛媛等制備了負載CeO₂的CoS₂電催化劑，并證明CeO₂與CoS₂界面處的Ce???S Lewis酸堿對有效地提高了催化活性和耐久性。

負載CeO₂的CoS₂電催化劑中Ce???S Lewis酸堿對能夠對電子結構進行調控，可有效激活催化劑上水吸附解離并在動力學上加速析氫。在堿性介質中，在 10 mA cm^-2電流密度下的過電位低至36 mV。

另外，Ce???S Lewis酸堿對也削弱了CoS₂上的O₂吸附，反應超過1000小時后催化劑的活性衰減可忽略不計。

DFT計算表明，界面處Ce???S Lewis酸堿對在HER中具有以下兩個主要作用。(1)Ce???S Lewis酸堿對為水的吸附解離提供了理想的催化位點。(2)Ce???S Lewis酸堿對誘導表面電荷重新定位并產(chǎn)生抗氧表面。

綜上，CeO₂提供了強酸性Ce位點，促進水的吸附解離和表面電荷調節(jié)，以及CoS₂為活性氫物種的表面轉移和隨后的氫氣析出提供弱堿性S位點。

Insights into the interfacial Lewis acid-base pairs in CeO₂-loaded CoS₂ electrocatalysts for alkaline hydrogen evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103018

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