二氧化碳的電化學還原(CO2RR)對于碳中和清潔能源具有重要意義。利用金屬卟啉骨架構建的催化共價有機框架(COFs)是CO2轉化為CO的理想選擇。然而,COFs的強疏水性和較差的電子轉移能力限制了其催化性能。近日,華東理工大學劉洪來教授、上海交通大學莊小東研究員和中科院上海高等研究院Qing Xu(共同通訊作者)等人報道了一種冠醚和鈷(Co)卟啉基-COF(TAPP(Co)-B18C6-COF)催化劑,并利用其來催化CO2還原。研究發現,COFs中的冠醚單元不僅增強了骨架的親水性,而且促進了冠醚向Co卟啉核的電子轉移。此外,冠醚單元增強了CO2的結合能力。由于這些特性,催化COF顯示出優異的催化性能,在-0.60和-0.90 V vs RHE的外加電壓下,其法拉第效率(FECO)為84.4-93.2%,在-0.9 V vs RHE下的最大轉化頻率(TOF)為1267 h-1。總之,該工作為COFs和電催化提供了新的見解。Constructing Catalytic Crown Ether-Based Covalent Organic Frameworks for Electroreduction of CO2. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01681.https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01681.