高熵合金(HEA)基材料因其獨特的性能被作為水電解中的可行催化劑。然而,高效且穩健的高熵催化劑的合成仍然是一個挑戰。因此,東南大學方峰、南京林業大學霍文燚等報道了一種由多金屬的金屬有機框架(MOF)合成的高級HEA (CoNiCuMnAl)/C納米粒子(CoNiCuMnAl@C),其具有優異的堿性電催化OER性能。作者通過室溫沉淀及隨后的熱解策略制備出新型核殼納米結構的包裹在超薄碳殼中的面心立方HEA電催化劑。優化后的CoNiCuMnAl@C在1.0 M KOH溶液中,電流密度為10 mA cm-2時的過電位為215 mV,Tafel斜率為35.6 mV dec-1。另外,該催化劑還顯示出優異的OER穩定性,能夠在200 mA cm-2電流密度下連續反應30個小時(性能衰減可忽略不計)。傅立葉變換交流伏安法(FTACV)和原位拉曼光譜分析表明,在OER過程中,CoNiCuMnAl@C上形成了羥基氧化物催化活性物質。DFT計算和對比實驗表明,Ni/Co-OOH物種加速了OER 過程中的決速步(O*→OOH*),其他位點(Cu/Mn/Al)也對提高OER性能發揮了協同作用。總之,催化劑上的協同活性中心加速Cu/Mn/Al位點的電子轉移和Ni/Co位點的最佳OOH*吸附,以及碳殼的高導電性(和保護作用),確保了CoNiCuMnAl@C催化劑能夠顯著提高OER活性,并具長期穩定性。High entropy alloy/C nanoparticles derived from polymetallic MOF as promising electrocatalysts for alkaline oxygen evolution reaction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132410