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將太陽能光直接轉化為可再生的化學燃料，即所謂的“太陽能燃料”，是解決全球能源危機和環境問題最有希望的方法之一。在所有的太陽能燃料系統中，利用水的光催化制氫是最突出的，因為它是綠色和可持續的。在過去的幾十年里，人們做出了許多努力來設計和探索用于產氫的光催化劑。

金屬-有機骨架(MOFs)在許多研究領域中表現出巨大的潛力，主要是由于其高表面積、多活性位點以及良好的光熱穩定性等優勢。然而，基于MOFs的高效光催化劑通常受到電荷分離差和電荷轉移動力學慢的限制。

因此，清華大學朱永法等人通過將C60包封到納米鋯(Zr)基MOF(NU-901)中，成功地制備了一種新型的MOF光催化劑。

通過優化光催化劑和助催化劑Pt，C60@NU-901在全光譜光下具有較高的光催化析氫活性。當利用7.5 mg C60@NU-901，0.5wt% Pt助催化劑和抗壞血酸作為犧牲劑時，連續生成氫氣的速率是22.3 mmol g^-1 h^-1。與NU-901和基準光催化劑C₃N₄相比，C60@NU-901的整體光催化活性分別提高了10.6和19倍。

C60@NU-901產H₂的表觀量子效率(AQE)與其紫外-可見漫反射光譜相一致，并強調了其寬光譜的光催化響應。C₆₀@NU-901在420 nm處的AQE為0.45%，優于其他已報道的基于MOF的光催化劑。更重要的是，C₆₀@NU-901在連續光照下保持其光催化活性超過16小時，這證實了其在可見光下的優良光穩定性。

此外，通過其他表征分析，在光催化過程中催化劑的結構完整性得到了明確的證明。光催化性能的改善可能源于整個光催化過程中的幾個因素：如光吸收、電荷分離和表面反應。但由于在500~700 nm范圍內AQE相對較低，因此C60@NU-901的光吸收能力增強并不是光催化性能提高的主要原因。還應該注意到，在NU-901和C60@NU-901中存在相似的表面活性位點，這意味著表面面積的微小差異不能成為改善光催化的主要機制。上述結果表明，C60@NU-901光催化性能的提高應歸功于其高效的電荷分離。

眾所周知，在半導體材料中由局部電荷分布形成的內建電場有利于電荷分離。在這一點上，本文假設電子結構發生變化，進而對內建電場進行微調。NU-901的電荷密度表明，與Zr-oxo節點相比，電子在芘連接體中更加離域。電子在Zr-oxo節點中的聚集和定位在芘連接體和Zr-oxo節點之間產生了正靜電電位差(ΔE_ESP)。引入C₆₀后，電子從芘連接體向C60的轉移增加了電子分布的不均勻性，使得靜電勢發生相反的變化。事實上，C₆₀@NU-901的ΔE_ESP為3.64 eV，比純NU-901(1.85 eV)高出近2倍，這些結果強烈地強調了包封C₆₀是提高MOFs中局部內建電場的有效措施。

此外，已經有研究表明內建電場的大小與表面電荷密度和表面電壓有關。C₆₀@NU-901的內建電場強度大約是NU-901的10.7倍，并且開爾文探測器測試結果表明，C₆₀@NU-901的表面電位(ΔE=80.2 mV)比純NU-901(ΔE=16.8 mV)高出近5倍。因此，一個大大增強的內建電場有利于光生載流子的分離和它們的轉移。本文基于內建電場增強電荷分離的概念可以為MOF光催化劑的設計和太陽能燃料的生產提供了一種新的方法，是一個很有前景的策略。

Enhancing built-in electric fields for efficient photocatalytic hydrogen evolution by encapsulating C60 fullerene into zirconium-based metal-organic frameworks, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202217897.

https://doi.org/10.1002/anie.202217897.

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