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由于其高容量和成本效益，層狀鈉錳基氧化物是有吸引力的鈉離子電池正極候選材料，但與不希望的結構演變相關的性能下降仍然是一個令人不安的缺點。

在此，南方科技大學谷猛副教授等人制備了三種P2型層狀鈉錳基氧化物Na_2/3Ni _xCo_1/3-xMn_2/3O₂ ( x = 0, 1/6, 1/3)，以研究去除鈉離子后的結構演變。通過在高角度環形暗場 (HAADF) 和環形明場 (ABF) 模式下的掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 表征，對除鈉后層狀氧化物的原子分辨率結構進行成像，以及各種類型的觀察和分析結構演化（裂紋、扭結、孔洞、位錯、相變等）。

結果表明，脫鈉后的Na_2/3Co_1/3Mn_2/3O₂層狀結構保持完美，盡管P2到O2相變通常是可逆的，但只是局部發生。相比之下，Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂經歷了各種類型的相變，它們與缺陷的形成有關。脫鈉后，Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂的P2相的部分保留一起，確定了向O2、O3、尖晶石和巖鹽相的相變。

圖1. 從P2到O2相的相變

應該強調的是，P2到O3相變需要層旋轉而不是滑動。通過原子級位錯和納米裂紋的高分辨率STEM圖像，可以看出位錯或納米裂紋通常與相變有關。Na_2/3Ni_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂三元正極也證明了復雜的相變，但觀察到的裂紋比 Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂小得多。

可以合理推斷，Co取代有利于P2型層狀結構的穩定，而Ni取代無法阻止結構收縮、不可逆相變、位錯或脫鈉后裂紋的產生，高Ni含量時情況更糟。這項工作中各種缺陷和相變的原子表現可以促進進一步了解層狀氧化物的復雜結構演變并相應地設計創新策略。

圖2. 從P2到O3相的相變

Clarifying the Roles of Cobalt and Nickel in the Structural Evolution of Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03285

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谷猛Nano Lett.: 闡明鈷和鎳在鈉離子電池層狀正極結構演變中的作用

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