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支春義/李玉良/邱介山Angew：穩(wěn)定界面pH，對稱Zn電池壽命提高116倍！

具有良好安全性、低成本和環(huán)境兼容性的水系鋅離子電池 (ZIBs) 在大規(guī)模儲能和可穿戴柔性設(shè)備方面表現(xiàn)出巨大潛力。枝晶問題和Zn負極的副反應(yīng)（如腐蝕和析氫）導(dǎo)致循環(huán)性能差，阻礙其進一步發(fā)展。通過調(diào)整鋅離子通量調(diào)節(jié)鋅枝晶得到了深入研究，pH值變化嚴重影響枝晶形成，但其重要性尚未揭示。

在此，香港城市大學(xué)支春義教授、中科院化學(xué)所李玉良院士及北京化工大學(xué)邱介山教授等人首次揭示了鋅負極-電解液界面的pH值變化，構(gòu)建了一個N-改性的石墨二炔（NGDY）界面，通過調(diào)節(jié)水合鋅離子的去溶劑化來穩(wěn)定pH并抑制Zn枝晶生長。

作者通過Operando pH檢測監(jiān)測了鋅負極的表觀pH變化（3.94~5.53），揭示了NGDY對pH的穩(wěn)定作用（3.94~4.22）。此外，形貌和成分表征證實了構(gòu)建的NGDY界面消除了Zn枝晶和ZHS（Zn_xSO_y(OH)_z·nH₂O）。

圖1. 界面pH變化和NGDY界面的穩(wěn)定性

通過去溶劑化活化能和成核極化分析，作者發(fā)現(xiàn)pH穩(wěn)定和枝晶抑制應(yīng)歸因于 NGDY加速去溶劑化，其中N原子作為受體從Zn²⁺配位的水分子中捕獲電子，削弱了Zn²⁺與水分子之間的配位并促進去除水分子。

因此，電子可以直接從導(dǎo)電基底轉(zhuǎn)移到Zn²⁺，避免了O-H鍵的弱化從而穩(wěn)定了界面pH值。基于NGDY界面，對稱Zn//Zn電池的壽命提高了116倍，Zn//V₆O₁₃電池在嚴格條件下（20.65 mA cm^-2和1.07 mAh cm^-2）表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。這項工作突出了水系儲能系統(tǒng)中界面pH值的重要性，并提出了一種解決水系鋅離子電池中枝晶問題的新方法。

圖2. NGDY界面增強了Zn沉積穩(wěn)定性和庫倫效率

Stabilizing Interface pH by N-Modified Graphdiyne for Dendrite-Free and High-Rate Aqueous Zn-ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202112304

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