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?同濟/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉化為NiOOH，實現氧化THIQs生成DHIQs來促進產氫

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?同濟/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉化為NiOOH，實現氧化THIQs生成DHIQs來促進產氫電化學水分解制氫將在未來的可持續能源生產中發揮重要作用。陽極氧析出反應(OER)動力學緩慢，限制了電化學水分解的有效進行。因此，有效地降低陽極的過電位，以實現綠色和高效的制氫具有重要有意義。有研究表明，在電解質中添加胺、肼、尿素、苯甲醇和5-羥甲基糠醛(HMF)可以顯著降低陽極過電位，提高產氫量。
然而，這些生物質衍生物在電氧化過程中產生的不同中間產物的氧化電位均高于1.23 VRHE，這不利于高效制氫。例如，電化學氧化四氫異喹啉(THIQs)生成異喹啉(IQs)的電位隨著氧化程度的增加而增加。因此，控制THIQs在選擇性氧化為二氫異喹啉(DHIQs)的溫和氧化階段的反應，有助于實現協同促進產氫。
?同濟/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉化為NiOOH，實現氧化THIQs生成DHIQs來促進產氫
基于此，同濟大學趙國華和中科院上海高等研究院李麗娜等制備了CoFe-NiSe2，實現了THIQs選擇性電化學氧化。根據實驗和理論計算結果，研究人員發現控制選擇性氧化的關鍵是在THIQs的第一個脫氫步驟中確保C-H的裂解(而不是N-H)，同時避免C-C或C-N鍵的斷裂。此外，鎳基催化劑原位產生的NiOOH是一種溫和的氧化活性物質，可以有效地調節有機分子的選擇性氧化；Co、Fe和Mn等過渡金屬的摻雜也顯著促進了NiOOH的形成。
?同濟/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉化為NiOOH，實現氧化THIQs生成DHIQs來促進產氫
?同濟/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉化為NiOOH，實現氧化THIQs生成DHIQs來促進產氫
因此，以CoFe-NiSe2催化劑作為陽極，在1.36 VRHE下能夠將THIQs有效轉化為DHIQs，并實現了最大的陰極產氫法拉第效率(> 99%)。與THIQs的溫和氧化相比，THIQs的深度氧化能耗更高(19.3%)，這不利于產生氫氣。
此外，由于陽極選擇性溫和氧化THIQs和陰極產氫的協同作用，其產氫量是純水分解產氫的6.4倍。總的來說，本研究為設計混合水電解體系中的替代氧化反應、提高資源轉化率和能源利用提供了的新策略。
Boosting Hydrogen Production via Selective Two-electron Mild Electrochemical Oxidation of Tetrahydroisoquinolines Completely to Dihydroisoquinolines. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202216347

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