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在CO₂還原反應(CO₂RR)的寬電位窗口中開發具有高活性和優異選擇性的單原子電催化劑仍然是一個巨大的挑戰。

浙江大學侯陽團隊通過合成后配位偶聯碳化策略，制備了一種多孔Ni-N-C催化劑，該催化含有原子分散的Ni-N₄位點和納米結構氧化鋯(ZrO₂@Ni-NC)，該催化劑能夠高效電催化CO₂還原。

豐富的Ni-N₄活性位點和引入的ZrO₂納米粒子(≈5.0 nm)引起質子轉移，優化的ZrO₂@Ni-NC 為CO₂RR提供了高的催化活性，具有從-0.7 V到-1.4 V的寬電位窗口，CO法拉第效率(FE) 超過90%，以及71.7 mV dec^-1的低Tafel斜率。

此外，ZrO₂@Ni-NC在流通池中實現了200 mA cm^-2的電流密度以及-1.58 V下96.8%的高法拉第效率。

動力學同位素效應和原位光譜結果表明，原子分散的Ni-N₄物種作為真正的活性位點驅動CO₂RR反應，而納米結構的ZrO₂加速了*CO^2-到*COOH中間體的質子化過程(CO₂分子被Ni-N₄位點吸附生成*CO^2-中間體，吸附的*CO^2-質子化形成*COOH中間體，連續的質子與電子反應，最終得到CO分子)，從而大大降低了該速率決定步驟的能壘，并且提高了整體催化性能。

A new Strategy for accelerating dynamic proton transfer of electrochemical CO₂ reduction at high current densities. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104243

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浙大侯陽AFM: 高電流密度下動態質子轉移加速電化學CO2還原

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