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?黃維/韓云虎/王子運JACS：耐酸且抗CO中毒，超細合金團簇實現穩定催化酸性HER/HOR

質子交換膜水電解槽(PEMWEs)和質子交換膜燃料電池(PEMFCs)由于具有歐姆阻力小、膜氣體滲透率低、動態響應速度快等優點而受到研究者和工業界的廣泛關注。然而，PEMWEs的陰極析氫反應(HER)需要經受苛刻的腐蝕條件，催化劑容易溶解和失活。

因此，在商業PEMWE中的電極材料仍然主要是Pt基催化材料，但其具有成本高，儲量稀少，質量活性低和在安培級電流密度下耐久性差等局限性，這阻礙了PEMWE的大規模應用。此外，PEMFC的陽極氫氧化反應(HOR)會使得Pt基催化劑受到微量CO中毒的威脅。

因此，要使PEMWEs和PEMFCs技術具有競爭力，除了進一步提高電極催化材料的效能外，也要增強它們在安培級電流密度下的長期耐用性和在酸性介質中的CO耐受性。

近日，西北工業大學黃維、韓云虎和奧克蘭大學王子運等報道了一種高活性和穩定的雙功能氫電催化劑(Pt-Er/h-NC)，其中富Pt-Er團簇和原子分散的Pt和Er固定在中空的氮摻雜碳上作為有效的活性位點，協同催化HER和HOR反應。性能測試結果顯示，所制備的Pt-Er/h-NC催化劑在酸性條件下表現出優異的HER性能，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位為25 mV，優于商業Pt/C；同時，該催化劑還表現出比商業Pt/C更高的質量活性(17.9 A mg_Pt^?1，63.9倍)和TOF(71.1 s^?1，7.2倍)。

更重要的是，在酸性溶液中，Pt-Er/h-NC在1000 mA cm^?2電流密度下持續運行超過1200小時而沒有發生電流下降和性能損失。此外，Pt-Er/h-NC作為酸性HOR陽極具有良好的質量活性和穩定性(0.1 V_RHE下運行30000 s/250 h，電流損失6.7%/21.4%)和優異的CO耐受性(1000 ppm CO/H₂下運行3000 s，活性僅降低9.7%)。

實驗結果和理論計算表明，Pt-Er團簇和單個Pt和Er原子具有較高的原子效率，豐富的Pt-Er活性界面有助于提高電催化性能；同時，雙金屬Pt-Er合金團簇中的多個Pt原子與相鄰的Er原子鍵合形成了Pt-Er活性中心，提供了更多類型的活性中心，表現出優異的酸性HER和HOR性能。此外，多活性中心可以優化H₂和CO的吸附，促進吸附的CO的快速轉化，并且由于催化劑表層的Pt和近原子尺度減少了合金的溶解，進而增強了Pt-Er/h-NC電催化劑的耐久性。

綜上，該項工作不僅證明了Er對Pt電子結構的調控是提高Pt-Er/h-NC的HER/HOR活性的關鍵，也為設計低Pt含量的耐酸性HER電催化劑和構建高CO耐受性的HOR催化劑提供了新的思路。

Near-Atomic-Scale Superfine Alloy Clusters for Ultrastable Acidic Hydrogen Electrocatalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c07541

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