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鋰金屬電池（LMBs）由于具有高理論容量和與多種正極材料理想的兼容性，因此在下一代可充電池方面具有巨大的潛力。然而，與負極表面附近陰離子耗盡引起的大量局部空間電荷相關的隨機鋰沉積，以及與陰陽離子之間的靜電力引起的Li⁺溶劑化過程受到抑制相關的Li⁺還原不足，阻礙了開發高能量密度的LMBs。

電子科技大學熊杰、楊成韜、胡音、中科院微電子研究所Bo Chen等通過采用具有不飽和金屬位點的ZIF-67作為親陰離子添加劑來調節陰離子分布,并削弱其與Li⁺的鍵合，同時消除了陰離子耗盡區并促進了鋰鹽的解離。

圖1 MOF改性電解液的制備過程和鋰沉積行為

拉曼光譜和DFT計算表明ZIF-67對TFSI^?有很強的吸附能力，這有助于LiTFSI的解離。結果，Li⁺遷移數從0.47提高到0.74，同時相場模擬表明Li⁺遷移增強。

原位拉曼光譜進一步證明了電化學界面處的離子分布及其變化，其中ZIF-67保證了陰離子和Li⁺的補充，從而消除了離子耗盡區。

圖2 過電位比較及鋰形態與沉積容量的關系

因此，在容量為3 mAh cm^-2和3 mA cm^-2條件下，采用改性電解液的對稱電池緩解了短路危險，穩定循環超過 2000 小時。

對于具有4.5 mg cm^?2高硫負載的鋰硫電池，調制電解液使電池在3 mA cm^-2下能夠提供713 mAh g^?1的初始容量，在100 次循環中每圈循環的衰減率為0.05%。這項工作展示了一種通過消除陰離子耗盡區和促進Li⁺溶劑化過程來構建無枝晶LMBs的有效且可擴展的策略。

圖3 對稱電池及鋰硫電池性能

Eliminating Anion Depletion Region and Promoting Li+ Solvation via Anionphilic Metal Organic Framework for Dendrite-Free Lithium Deposition. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106708

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電子科大/微電子所Nano Energy：ZIF-67添加劑實現無枝晶鋰沉積

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