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將電解液添加劑中的陰離子引入到鋰離子的溶劑化結構中是構建長壽命鋰金屬電池（LMBs）的一個有前景的策略。然而，對與陰離子有關的鋰離子溶劑化的不充分了解，阻礙了探索新的陰離子添加劑。

圖1 電解液設計及表征

華中科技大學伽龍、同濟大學馬吉偉等選擇硝酸鹽陰離子（NO₃-）為例，研究了新引入的陰離子對Li⁺溶劑化結構的影響。實驗和模擬結果表明，NO₃-陰離子降低了Li⁺溶劑化簇的靜電勢，特別是對于溶劑化的溶劑，這改善了電解液對Li負極的穩(wěn)定性，提高了Li沉積/剝離的可逆性。

然而，這樣的結論對所有陰離子添加劑來說并不普遍。隨著對更多新陰離子的進一步研究，如六氟磷酸鹽（PF₆-）、二氟（草酸）硼酸鹽（DFOB-）、雙氟磺酰酰胺（FSI-）、高氯酸鹽（ClO₄-）、雙三氟甲磺酰亞胺（TFSI-）、硫酸十二烷基酯（SDS-）和六氟硅酸鹽（SiF₆-），作者確認只有具有較高結合能和較小離子尺寸的陰離子才具有提高鋰穩(wěn)定性和可逆性的能力。

圖2 Li||Cu和Cu||LFP電池的電化學特性分析

基于上述發(fā)現，這項工作提出了一個新的選擇原則，基于陰離子大小與對Li⁺的結合能的相對比率，定義為陰離子選擇系數（單位：?³ eV^-1），并以此發(fā)現一種新的六氟硅酸鹽陰離子對LMBs有益。采用LiSiF₆電解液的Cu||LFP電池在50次循環(huán)后也能實現52%的容量保持。這項工作為篩選新的陰離子添加劑提供了指導，為實現下一代長壽命LMB鋪平了道路。

圖3 陰離子添加劑的選擇原則

Rational Anion Selection of the Electrolyte Additive for Highly Reversible Lithium Plating/Stripping. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300936

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伽龍/馬吉偉AEM：鋰金屬電池用電解液添加劑陰離子的通用選擇原則

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