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由于人們越來越關注化石燃料的消耗和空氣污染，開發清潔、高效、可持續的能源迫在眉睫。氫作為一種很有前景的能夠實現碳中和并對環境友好的能源載體，引起了新型能源轉換裝置的廣泛關注。電解水被認為是一種綠色高效的制氫途徑，但開發高效、低成本的析氫反應(HER)催化劑仍然是一個挑戰。此外，大多數HER催化劑在酸性電解質中表現出較高的活性，然而在中性和堿性介質中，由于緩慢的反應動力學，催化活性會降低2-3個數量級。因此，探索在較寬的pH范圍內都能良好工作的高效催化劑對于實際應用是必要的。

基于此，山西師范大學肖何和賈建峰(共同通訊)等人采用在碳球孔嵌入釕納米顆粒(NPs)的方法，制備了一種高分散的Ru NPs催化劑(Ru/HMCs-500)用于HER。

本文制備得到的Ru/HMCs-x催化劑的電化學HER性能在較寬的pH的范圍內進行了性能測試，并用商業20wt.% Pt/C進行對比。在0.5 M H₂SO₄溶液和1 M KOH溶液中，Ru/HMCs-500表現出最佳的電催化HER性能，在10 mA·cm^-2的電流密度下的過電位分別為48.09 mV和26.93 mV。在中性溶液中，Ru/HMCs-500的過電位為74.16 mV(10 mA·cm^-2)，與Ru/HMCs-750的過電位幾乎相等(在10 mA·cm^-2下為71.1 mV)，但是低于Ru/HMCs-250和Ru/HMCs-1000。

實驗結果表明，Ru/HMCs-500在不同pH值溶液中均表現出優越的HER性能。為了揭示HER機理，這些Ru/HMCs-x催化劑的Tafel曲線通過極化曲線得到。具有優異性能的Ru/HMCs-500在不同pH值溶液中的Tafel斜率值分別為40.39 mV·dec^-1(酸性溶液)、41.26 mV·dec^-1(堿性條件)和51.65 mV·dec^-1(中性條件)，表明無論溶液的pH值是多少，Ru/HMCs-500在HER過程中都遵循Volmer-Heyrovsky機制。

此外，在酸性條件下，Ru/HMCs-500的質量活性為806.9 mA·mg^-1，是Pt/C(614.3 mA·mg^-1)的1.3倍。在堿性條件下，其質量活性為1606.9 mA·mg^-1，是Pt/C(228.2 mA·mg^-1)的7.0倍。在中性條件下，Ru/HMCs-500也表現出較高的質量活性(537.4 mA·mg^-1)，是Pt/C(140.1 mA·mg^-1)的3.8倍。更重要的是，Ru/HMCs-500在12小時的穩定性測試中也表現出良好的性能。

電化學測試結果和表征結果表明，Ru/HMCs-x具有良好的本征活性和穩定性。為了驗證Ru/HMCs-500中優越的HER性能是否由嵌入結構的孔隙約束效應產生，將介孔載體替換為固體碳球(SiO₂芯)。CO-TPD曲線顯示，與Ru/SiO₂@C相比，Ru/HMCs-500存在兩個脫附峰，進一步說明Ru存在于兩個不同的位置：一部分在表面，另一部分嵌在孔端。

此外，對于Ru/HMCs-500，新出現的脫附峰的脫附溫度較高，這意味著嵌在孔端的Ru NPs的吸附能力比分散在表面的Ru NPs強得多。這種強相互作用可能歸因于HMCs-500對Ru NPs的孔隙限制。此外，計算了HMCs-500、Ru/SiO₂@C和Ru/HMCs-500催化劑在HER過程中的能壘ΔG^*。Ru/HMCs-500在整體的pH范圍內的ΔG^*值遠低于HMCs-500和Ru/SiO₂@C，這說明嵌入結構中的Ru NPs的HER的本征活性遠高于分散在表面的Ru NPs。

為了證實上述結論，本文比較了Ru/SiO₂@C與Ru/HMCs500在較寬的pH范圍內的HER性能。可以發現，Ru/SiO₂@C在10 mA cm^-2下的過電位遠高于Ru/HMCs-500，說明了嵌入結構的孔隙約束對提高HER性能具有重要作用。本工作為以后準確制備具有嵌入結構的金屬基材料以提高催化劑的電催化HER性能提供了啟示。

Enhancement of pore confinement caused by mosaic structure on Ru nanoparticles for pH-universal hydrogen evolution reaction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09167d.

https://doi.org/10.1039/D2TA09167D.

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