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氮氧化物（NO₂、NO和N₂O等）是21世紀最有效的空氣污染物之一。近日，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工大學Hansj?rg Grützmacher和Monica Trincado、美國亞利桑那大學Thomas L. Gianetti（共同通訊作者）等人報道了一種含有特別設計的多齒膦烯配體的雙金屬銠-鉑（Rh(I)-Pt(II)）絡合物，其能夠在氫氣存在的情況下催化將這些氮氧化物還原為水和氮氣作為良性產(chǎn)物。

該催化反應在室溫和低壓下進行（氮氧化物和氫氣混合氣體為3-4 bar），作者記錄了一氧化二氮（N₂O）還原為水和N₂的轉化數(shù)（TON），使這些Rh(I)-Pt(II)絡合物成為目前該反應的最佳均相催化劑。其中，氮氧化物（NO，TON=38）或二氧化氮（NO₂，TON=8）的轉化率較低。

通過多核NMR技術和密度泛函理論（DFT）計算相結合，對這些前所未有的均相催化NO_x加氫反應進行了研究，從而深入了解了可能的反應機理。NO₂的加氫分步進行，首先生成NO和H₂O，然后生成N₂O和H₂O，最后進一步轉化為N₂和H₂O。

其中，N-N鍵形成步驟發(fā)生在從NO轉化為N₂O的過程中，涉及NO在Rh中心的還原二聚化，生成亞硝酸根（N₂O₂^2-）絡合物，而該絡合物被檢測為中間體。

Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrogen with Rh(I)-Pt(II) Olefin Complexes as Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202109642.

https://doi.org/10.1002/anie.202109642.

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Angew.：Rh(I)-Pt(II)烯烴配合物催化氫氣還原氮氧化物

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