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?復(fù)旦郭佳ACS Energy Letters：靜電COF作為鋰金屬電池的按需分子捕集器

調(diào)節(jié)帶電分子之間的靜電相互作用對于實現(xiàn)具有電化學(xué)可靠性的先進(jìn)電池至關(guān)重要。

圖1 LMB電極上按需COF分子陷阱的有利影響

復(fù)旦大學(xué)郭佳、蔚山國立科學(xué)技術(shù)學(xué)院Dong-Hwa Seo、延世大學(xué)Sang-Young Lee等提出了一類靜電共價有機(jī)框架（COFs）作為高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的按需分子捕捉器，以解決上述問題。具體而言，作者合成了一種基于雙吡啶的COF及其季銨化衍生物，并將其分別納入NCM811正極以螯合TM離子和ASEI層以固定液態(tài)電解液的陰離子。研究顯示，這些COF分子陷阱能有效地螯合從正極溶解出來的過渡金屬離子、增強(qiáng)Li⁺的脫溶劑化作用、抑制溶劑分解，并固定電解液的陰離子。

圖2 COF分子陷阱增強(qiáng)LMBs的電化學(xué)性能

得益于這些綜合作用，所得到的COF-LMB幾乎完全利用了NCM811的理論比容量，并在廣泛的面質(zhì)量負(fù)載范圍內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能。此外，值得注意的是，軟包COF-LMB在受限電池條件下實現(xiàn)了較高的重量/體積能量密度（466.7 Wh kg_cell^-1/1370.1 Wh L_cell^-1），超過了以前報道的基于多孔晶體框架（如COF和MOF）的電池。總體而言，這種COF分子阱策略為電極設(shè)計開辟了一條新的途徑，并顯示出作為一種平臺技術(shù)的潛力，以促進(jìn)新興的高能量密度金屬（包括Zn、Mg和Al）電池以及LMBs的發(fā)展。

圖3 具有高質(zhì)量負(fù)載正極的高能量密度COF-LMB全電池

Electrostatic Covalent Organic Frameworks as On-Demand Molecular Traps for High-Energy Li Metal Battery Electrodes. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00600

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