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負載型催化劑中的界面相互作用對于多相催化催化劑具有重要意義，因為它可以誘導電荷轉移、調節活性中心的電子結構，以及影響反應物的吸附行為，并最終影響催化劑的性能。相比于金屬/氧化物和氧化物/金屬反轉催化劑，由于傳統碳材料的惰性，碳載體催化劑很少被研究。石墨二炔(GDY)是一種碳同素異形體，具有高度π-π共軛和電子轉移能力。特別是GDY獨特的富炔結構使其成為用于錨定具有強d-π相互作用的金屬和氧化物理想的載體。

近日，中科院化學研究所曹昌燕、宋衛國和何峰等以石墨炔負載的氧化亞銅納米簇催化劑(Cu₂O NC/GDY)為例，證明了它們之間的強電子相互作用，并提出了一種氧化物-石墨炔強電子相互作用新概念。

根據實驗結果，研究人員發現電子通過特定的界面Cu-(sp)C鍵從Cu₂O NC轉移到GDY，這與電子氧化物/金屬強相互作用中的金屬-氧化物電荷轉移相反。這種氧化物-石墨二炔的電子強相互作用能夠穩定低氧化態的Cu₂O納米粒子，使得其不會在環境條件下發生聚集和氧化。此外，氧化物-石墨二炔的強電子相互作用改變了Cu₂O納米粒子的電子結構，優化了反應物或中間體的吸附能，從而提高了其催化活性。

研究人員進行了苯乙炔與疊氮芐在60 °C下的環加成反應，評估了Cu₂O NC/GDY在乙腈和水混合溶劑中的催化性能。在沒有任何催化劑或只有GDY的情況下，沒有檢測到任何產品；加入一定量的Cu₂O NC/GDY后，1-芐基-4-苯基-1H-1,2,3-三唑的產率線性增加，并在6.5小時內達到100%。并且其在回收過程中表現出良好的穩定性，經過五個周期后，轉化率略有下降，這可以歸因于Cu₂O NC的輕微聚集。

此外，催化劑在每個循環的分離過程中的輕微損失可能是催化劑活性下降的另一個原因。這些結果表明，Cu₂O NCs/GDY是疊氮炔環加成反應的優良活性和穩定性催化劑，這與Cu₂O NCs與GDY之間的強電子相互作用有關。

Electronic Oxide–Support Strong Interactions in the Graphdiyne-Supported Cuprous Oxide Nanocluster Catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10976

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化學所JACS: GDY負載Cu2O納米團簇中亦具有氧化物-載體強電子相互作用

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