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在電池電解液設計原則中，調整Li⁺的溶劑化結構是連接電解液化學和界面化學的有效途徑。盡管最近提出的溶劑化調控策略能夠改善電池的循環性，但一個全面的電解液設計策略仍然是必要的。

圖1. 對PFPN分子和Li⁺溶劑化結構的理論研究

清華大學劉凱等報告了一種溶劑化調諧策略，利用分子立體效應來創造一個”笨重的配位”結構。

具體而言，笨重的乙氧基（五氟）環三磷苯（PFPN）可以有效地與Li⁺配位，然后PFPN的立體阻礙隨后削弱了傳統溶劑（如二甲醚）的配位能力，導致Li⁺溶劑化結構松散，增加了Li⁺-陰離子和Li⁺-PFPN的配位可能性。

由于這樣的Li⁺溶劑化調整策略避免了現有策略（如HCE、LHCE、WSE、FWSE）中過高的鹽濃度或過多的弱溶劑，這種設計的電解液表現出高的Li⁺導電性、優異的鋰金屬穩定性、均勻的鋰金屬沉積、高氧化穩定性和不可燃性。

圖2. 鋰沉積/剝離性能

基于這一策略，所設計的電解液產生了富含無機物的固體電解質界面（SEI）和正極-電解質界面（CEI），從而實現與鋰金屬負極和高壓正極的良好兼容性。

因此，在4.6V的超高壓下，Li/NMC811全電池（N/P=2.0）在150次循環后保持了84.1%的容量保持率，工業Li/NMC811軟包電池實現了495Wh kg^-1的能量密度。

這項研究為電解液工程的Li⁺溶劑化調諧提供了創新的見解，并為開發高能量的鋰金屬電池提供了一條充滿希望的道路。

圖3. Li/NMC811全電池的性能

Tuning the Li+ Solvation Structure by a “Bulky Coordinating” Strategy Enables Nonflammable Electrolyte for Ultrahigh Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02948

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