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展思輝Angew.：高出18倍！利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程

在Fenton-like過程中，多相光催化H₂O₂活化的活性與反應中心原子的局部電子密度密切相關。然而，由隨機電荷轉移引起的電子-空穴對的復合極大地限制了定向電子向活性中心的傳遞。

近日，南開大學展思輝教授（通訊作者）等人報道了一種缺陷工程鐵（Fe）單原子光催化劑（Fe₁-N_v/CN）。

作者將單個Fe原子分散在具有豐富氮空位的氮化碳（CN）上，制備了Fe₁-N_v/CN催化劑，并將其用于在可見光照射下激活H₂O₂。

基于密度泛函理論（DFT）計算和瞬態吸收光譜結果，工程化的氮空位作為電子陷阱位點，可以定向驅動電子集中在Fe原子上。

研究發現，在Fe位點形成高度集中的電子密度，顯著提高了H₂O₂的轉化效率。因此，優化后的Fe單原子催化劑表現出更高的環丙沙星降解活性，是原始CN的18倍。

該工作有助于進一步開發基于活性中心局部電子密度調節的H₂O₂高效活化催化劑。

Regulating local electron density of iron single site by nitrogen vacancy for efficient photo-Fenton process. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108937.

https://doi.org/10.1002/anie.202108937.

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