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陳歐課題組JACS：Au晶疇修飾CdS/ZnS核/殼量子點，顯著增強光催化析氫活性

太陽能驅動的光催化析氫反應(HER)被認為是替代化石燃料和緩解環境污染問題的有效手段。作為光催化HER過程中的關鍵部件，CdS納米晶體(NC)(也稱為量子點(QD))能夠有效提高光催化效率。然而，CdS量子點在光照下很容易發生光腐蝕，并且其表面的深陷阱態可作為快速激子復合的場所，顯著減少了可用于催化的光生電荷載流子的數量。以ZnS半導體作為殼，可以為CdS核心量子點提供保護，使其免受光和/或物理降解，同時保持其光學吸收或氧化還原電位。

然而，所得到的CdS/ZnS核/殼量子點具有所謂的Ⅰ型能帶取向，其中電子和空穴都被強烈地限制在半導體核區域(即CdS核量子點)，載流子的低有效性限制了Ⅰ型核/殼量子點在光催化反應中的實際應用。將半導體NC與金屬NC耦合的半導體-金屬異質結構納米晶體(HNC)能夠有效提升電荷轉移效率，但含有Ⅰ型核/殼量子點的半導體-金屬HNCs的合成和利用在光催化反應中尚未得到明確的證明。

近日，布朗大學陳鷗課題組通過在CdS/ZnS核/殼量子點表面修飾Au晶疇，發現惰性的Ⅰ型體系可以被催化活化?；诖耍芯咳藛T通過對CdS/ZnS核/殼型量子點表面進行Au衛星型結構域的修飾，成功制備出CdS/ZnS QD-Au HNCs，其中多個Au晶疇隨機分布在量子點主體表面。

同時，通過改變Au前驅體與量子點的比例，Au晶疇的直徑可以從1.6 nm調節到3.3 nm，并且Au晶疇的尺寸對量子點的催化性能有明顯的負面影響(即金晶疇尺寸越小，催化效率越高)。實驗結果表明，與原始的CdS/ZnS量子點相比，最優的CdS/ZnS QD-Au HNC的催化活性最高可提高400倍以上。

綜合所有的實驗數據和理論計算結果，可以將整個催化機理歸納為：首先，Ⅰ型CdS/ZnS核/殼量子點由于寬禁帶ZnS殼層的強量子限域作用而表現出較低的催化效率，只有少量的光生電子和空穴能夠隧穿ZnS殼層的勢壘，然后分別進行還原和氧化反應；其次，金屬Au晶疇局部生長的CdS/ZnS-Au的界面處形成ZnS-Au₂S異質結，通過降低Ⅰ型能帶結構的能壘(減弱量子限制)和提高電荷載流子遷移率，有利于電荷分離和向顆粒表面遷移；最后，在光照下，HNC中的光生電子和空穴可以在1 ps內迅速分離并遷移到HNC粒子表面，電子可以有效地被Au晶疇捕獲，用于后續的H₂生成，而空穴則被空穴清除劑所消耗。

總的來說，該項工作不僅為Ⅰ型核殼量子點在催化領域的有效利用提供了新的思路，而且在分子水平闡述了半導體-金屬異質結的異質結效應和電荷轉移動力學，對于設計具有多種應用的雜化材料具有重要的指導意義。

Type-I CdS/ZnS Core/Shell Quantum Dot-Gold Heterostructural Nanocrystals for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Generation. Journal of the American Chemical Society, 2023.DOI: 10.1021/jacs.3c06065

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