由于過度使用化石燃料,CO2的持續排放加速了全球變暖,并導致了許多生態問題。發展將CO2轉化為其他高附加值產物的技術,如電化學CO2還原(CO2RR)和Li-CO2電池,對于全球環境和能源問題的緩解具有重要意義。近日,浙江大學陸俊和北京理工大學姚瑩等通過在Mn-N4催化劑的第二個配位層中引入環氧基團,來調控Mn SAC的微環境(命名為MCs-(N,O)),以實現在水介質中高效催化CO2轉化為CO和用于非質子Li-CO2電池。具體而言,研究人員首先通過密度泛函理論(DFT)計算來了解Mn-N-C催化劑的局部結構與其催化活性之間的關系。結果表明,鄰近Mn-N4位點的適當的環氧基團可以降低Mn位點的d帶中心,削弱CO的結合強度,從而顯著促進了CO2RR動力學。基于理論計算,研究人員制備了碗狀MCs-(N,O)催化劑,并且原子Mn分散在碗狀介孔碳顆粒中。性能測試結果顯示,所制備的MCs-(N,O)催化劑具有優異的電催化性能,在水溶液中的CO法拉第效率和部分電流密度分別為94.5%(?0.55 V)和13.7 mA cm?2(過電位低至0.44 V)。同時,作為非質子Li-CO2電池的陰極催化劑,MCs-(N,O)具有良好的活性位點和獨特的介孔碗狀,這優化了放電產物的成核行為以便于后續的充電分解。更重要的是,基于MCs-(N,O)的非質子Li-CO2電池還提供了低過電位和優良的1000小時的循環穩定性。綜合以上結果,該項研究為設計和制造用于將CO2轉化為有價值的產品和能量輸出的SACs提供了一條新的途徑。Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO2 Electrochemical Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202210658