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?EES: 剖幽析微！通過調(diào)節(jié)NiOOH的eg*帶展寬來優(yōu)化OER活性

陰離子調(diào)節(jié)的Ni基電催化劑由于其優(yōu)異的OER活性而引起了廣泛的關(guān)注。盡管使用陰離子調(diào)節(jié)的鎳基電催化劑作為初始材料，所有這些材料最終在陽極電位下經(jīng)過不可逆重建過程，形成羥基氧化鎳(NiOOH)活性物種。

并且，這些基于陰離子調(diào)節(jié)的鎳基電催化劑的NiOOH與直接合成的鎳羥氧化物相比，通常表現(xiàn)出優(yōu)越的催化活性。這種OER性能的差異暗示了它們對(duì)合成來源的依賴，而這一現(xiàn)象的揭示可能對(duì)未來高性能NiOOH電催化劑的發(fā)展至關(guān)重要。

基于此，新加坡國立大學(xué)薛軍民、Wee Siang Vincent Lee、王曉鵬和新加坡科技研究局席識(shí)博、余志根等制備了三種Ni基預(yù)催化劑(NiS₂、NiSe₂和Ni₅P₄)，并通過計(jì)時(shí)電位分析法處理將它們完全轉(zhuǎn)化為NiOOH物種。

根據(jù)電化學(xué)測試結(jié)果，發(fā)現(xiàn)重建得到的NiOOH表現(xiàn)出明顯不同的內(nèi)在OER活性。同時(shí)，研究人員通過X射線吸收結(jié)構(gòu)分析，在這些NiOOH中觀察到不同程度的應(yīng)變，導(dǎo)致NiO₆八面體的畸變程度不同，并且NiOOH中較大程度的NiO₆八面體畸變會(huì)導(dǎo)致更大程度的e_g*帶(具有對(duì)稱的3d電子態(tài))展寬。e_g*帶的離域程度對(duì)整體OER性能至關(guān)重要，因?yàn)樗梢燥@著影響從電催化劑到外部的電子轉(zhuǎn)移，進(jìn)而影響OER活性。

根據(jù)研究人員的進(jìn)一步研究，發(fā)現(xiàn)由3個(gè)Ni基前驅(qū)體重建得到的NiOOH在NiO₆八面體中具有不同的畸變程度，導(dǎo)致不同的e_g*帶展寬程度，這被認(rèn)為是OER活性產(chǎn)生差異的關(guān)鍵因素。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步證明，較高程度的應(yīng)變會(huì)導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)周圍的e_g*帶的展寬更強(qiáng)，這導(dǎo)致鎳基氫氧化物的OER活性越高。更重要的是，這種關(guān)系在NiFe氫氧化物體系中也可以觀察到，表明這一概念在OER電催化劑的開發(fā)中的普遍性?？偟膩碚f，這項(xiàng)工作首次提供了關(guān)于e_g*帶展寬效應(yīng)對(duì)重構(gòu)衍生的NiOOH的OER性能的影響，這種機(jī)制為制備高性能OER電催化劑提供一種新的策略。

Optimization of Oxygen Evolution Activity by Tuning e_g* Band Broadening in Nickel Oxyhydroxide. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE03413A

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