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Appl. Catal. B.: 二維分子篩中原子分散的鎳物種：甲烷干重整高活性和穩(wěn)定性的起源

二維(2D)催化劑結(jié)構(gòu)有利于甲烷干重整(DRM)，并促進(jìn)反應(yīng)物和產(chǎn)物分子的擴(kuò)散，故具有高度分散的鎳物質(zhì)的二維分子篩是DRM的有吸引力的催化劑，因?yàn)槠渫獗砻娣e大，可容納大量具有高分散性的活性金屬，易于分子擴(kuò)散，并且抗焦炭沉積失活。

因此，仁川國立大學(xué)Min Bum Park和韓國國立忠北大學(xué)Chae-Ho Shin等人通過硼硅酸鹽MWW前體與硝酸鎳溶液的簡單水熱轉(zhuǎn)化，一步制備了具有分層MWW(Ni-DML)的二維硅酸鎳分子篩，超過20 wt.%的鎳物種均勻分散在Ni-DML的框架中。

Ni-DML表現(xiàn)出極高的CH₄和CO₂轉(zhuǎn)化率以及非凡的穩(wěn)定性，由于骨架物種原位形成金屬鎳簇，其活性可在生產(chǎn)中保持10天。Ni-DML可用作DRM的催化劑，無需進(jìn)行空氣煅燒和H₂還原等預(yù)處理。

骨架鎳位點(diǎn)通過紅外光譜、UV-DRS、XPS等技術(shù)進(jìn)行表征，并通過高壓STEM-EDS HAADF分析監(jiān)測超小金屬Ni顆粒的原位生成。Ni-DML-160-4-1含有大量骨架鎳，這是預(yù)還原過程中原位形成的高度分散的活性鎳顆粒的來源。

由于Ni位點(diǎn)對DRM和甲烷裂解的復(fù)雜貢獻(xiàn)，Ni-DML-160-4-1產(chǎn)生了極高的CH₄和CO₂轉(zhuǎn)化率，超過了熱力學(xué)平衡值。該研究為二維催化劑結(jié)構(gòu)催化甲烷干重整提供了新的思路和見解。

Atomically Dispersed Nickel Species in a Two-dimensional Molecular Sieve: Origin of High Activity and Stability in Dry Reforming of Methane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120627

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