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葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點的相互作用用于太陽能驅動HER和甲醇活化

葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點的相互作用用于太陽能驅動HER和甲醇活化

甲醇蒸汽重整(MSR)是一種很有前景的反應,其可以高效生產和安全運輸氫氣。然而,該反應通常需要相對較高的溫度才能實現較高性能,從而導致能耗巨大。
北海道大學葉金花和日本國立物質材料研究所Mitsutake Oshikiri、Hui Song等報道了一種由表面沉積有Zn原子的等離子體Cu納米顆粒所組成的等離子體ZnCu合金催化劑,并將其用于高效太陽能驅動MSR。
葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點的相互作用用于太陽能驅動HER和甲醇活化
實驗結果和理論計算表明,引入Zn原子可以降低水解離活化能,而且可以捕獲Cu中的熱電子并將其傳遞給水分子,從而進一步促進水的活化并延緩熱電子的回流。
這種電荷遷移過程有效抑制了載流子復合,并隨后導致缺電子銅的形成用于甲醇氧化。另外,ZnCu合金中Zn和Cu之間形成的界面有利于熱載流子遷移以活化水和甲醇分子。
葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點的相互作用用于太陽能驅動HER和甲醇活化
Zn1.3Cu98.7催化劑在最大光強為788 mW cm-2的模擬太陽光照射下,H2產率高達328 mmol gcatalyst-1 h-1,另外該催化劑也表現出1.2%的高太陽能轉換效率。
Triggering water and methanol activation for solar-driven H2 production: Interplay of dual active sites over plasmonic ZnCu alloy. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04315

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