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摻雜是眾所周知的提高層狀正極材料電化學儲能性能的有效策略。目前已經(jīng)報道了許多關于各種摻雜劑的研究，然而摻雜劑及其對正極穩(wěn)定性的影響之間的一般關系尚未確定。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校C. Buddie Mullins及韓國漢陽大學Yang-Kook Sun等人研究了不同摻雜劑（Mg²⁺、Al³⁺、Ti⁴⁺、Ta⁵⁺和Mo⁶⁺）的氧化態(tài)對富Ni正極材料Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂的電化學、形貌和結(jié)構(gòu)性能的影響。

軟包鋰離子全電池的恒流循環(huán)測試表明，高氧化態(tài)摻雜的正極性能明顯優(yōu)于未摻雜的正極和低氧化態(tài)的摻雜正極。特別是，摻雜Ta⁵⁺和Mo⁶⁺的Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂正極在200 mA g^-1下循環(huán)3000次后容量保持在初始比容量的81.5%左右。

圖1. 含不同摻雜劑的軟包鋰離子全電池的恒流循環(huán)測試

對初級粒子形態(tài)特征和層狀晶格的表征表明，具有高氧化態(tài)的摻雜劑的穩(wěn)定作用表現(xiàn)為高度取向、細長的晶粒微結(jié)構(gòu)和Li/過渡金屬（TM）陽離子有序的超晶格原子排列。

前者保持二次粒子的相干性以抑制內(nèi)阻的增加，并且與容量保持密切相關。后者用作原子柱以防止深度充電時層狀平面的坍塌，這是由降低Li/Ni層間混合能的+5和+6氧化態(tài)引起的。

因此，具有高氧化態(tài)的摻雜劑在微觀和原子水平上穩(wěn)定層狀正極以延長使用壽命。未來應該努力探索其他具有高氧化態(tài)的摻雜劑，這些摻雜劑會在正極顆粒結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生有利的特征。此外，應重點研究鎳含量超過90% 的正極，以提高能量密度并降低鋰離子電池的鈷含量。

圖2. 摻雜劑的高氧化態(tài)促進了Li/TM有序結(jié)構(gòu)

圖3. 通過控制富鎳層狀正極的鈷錳比優(yōu)化電化學性能

Transition metal-doped Ni-rich layered cathode materials for durable Li-ion batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26815-6

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Nat. Commun.: 用于耐用鋰離子電池的過渡金屬摻雜富鎳層狀正極材料

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