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程沖Angew.: 過氧單硫酸鹽輔助催化生產(chǎn)單線態(tài)氧的原子金屬氮碳催化劑的活性趨勢和機(jī)制

由過渡金屬化合物催化的過硫酸鹽(PMS)輔助的高級氧化過程已成為最先進(jìn)的水處理技術(shù)，尤其是原子金屬氮碳催化劑。

相比之下，對具有不同過渡金屬中心的碳負(fù)載原子金屬氮碳催化劑的關(guān)注較少，以了解過渡金屬對PMS輔助催化活性的性質(zhì)和活性氧產(chǎn)生趨勢。

基于此，柏林自由大學(xué)程沖等人合成了一系列具有相似結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)的碳負(fù)載原子金屬氮碳催化劑(命名為M-SACs，M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)，從實(shí)驗(yàn)和理論上揭示其催化活性趨勢和機(jī)制PMS催化活性趨勢為Fe-SAC>Co-SAC>Mn-SAC>Ni-SAC>Cu-SAC，與其他金屬氮碳物種相比，F(xiàn)e-SAC顯示出最佳的單點(diǎn)動力學(xué)值(1.65*10⁵ min^-1 mol^-1)。

第一性原理計算表明，產(chǎn)生¹O₂最合理的反應(yīng)途徑是PMS→OH^*→O^*→¹O₂；同時，在每個反應(yīng)步驟中表現(xiàn)出接近平均吉布斯自由能的M-SACs具有更好的催化活性，這是Fe-SACs優(yōu)異性能的關(guān)鍵。

該研究從原子尺度上了解了通過M-SACs產(chǎn)生PMS輔助活性氧物種的基本催化趨勢和機(jī)制，從而為開發(fā)M-SACs以用于未來催化有機(jī)污染物降解提供了新的指導(dǎo)。

Activity Trends and Mechanisms in Peroxymonosulfate-Assisted Catalytic Production of Singlet Oxygen over Atomic Metal-N-C Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202109530

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