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在原子水平上協(xié)同調(diào)節(jié)電荷流動(dòng)以調(diào)節(jié)梯度氫遷移(H遷移)來(lái)促進(jìn)光催化析氫是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的難題。

青島大學(xué)Xia Liu和南昌航空大學(xué)楊麗霞等通過(guò)將Cu原子引入ZnIn₂S₄納米片中誘導(dǎo)自適應(yīng)S空位(Vs)生成，從而調(diào)控電荷分離并構(gòu)建H遷移梯度通道。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論模擬表明，在Vs區(qū)域周圍出現(xiàn)Cu-S鍵收縮和Zn-S鍵畸變導(dǎo)致層間距擴(kuò)大。此外，Cu原子的引入引起的Vs降低了內(nèi)部電場(chǎng)以抑制層間電子傳輸，由于較低的表面靜電勢(shì)，電子在Vs區(qū)域富集。又由于Cu摻雜劑是光生空穴陷阱，Cu和Vs的協(xié)同效應(yīng)能夠促使光生電荷分離。

具有梯度ΔG_H⁰的H遷移通道由不同的受Vs調(diào)控的S原子位點(diǎn)構(gòu)成。由光熱效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的梯度H遷移發(fā)生在相同的面上，而不會(huì)跨越異質(zhì)界面，這具有較低的阻力，可促進(jìn)H₂的析出。

5 mol % Cu摻雜到ZnIn₂S₄納米片上能夠?qū)崿F(xiàn)最佳的光催化HER活性(9.8647 mmol g^-1h^-1)，這比ZnIn₂S₄納米片(0.6640 mmol g^-1h^-1)高14.8倍。另外，5 mol % Cu摻雜到ZnIn₂S₄納米片在420 nm光照處的表觀量子效率達(dá)到37.11%。

Gradient hydrogen migration modulated with self-adapting S vacancy in copper-doped ZnIn₂S₄ nanosheet for photocatalytic hydrogen evolution. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05834

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ACS Nano：Cu摻雜ZnIn2S4納米片上的自適應(yīng)S空位調(diào)控梯度H遷移以促進(jìn)光催化HER

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