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北化所?Angew：氮化碳負(fù)載單原子鎳光催化劑通過(guò)一價(jià)鎳實(shí)現(xiàn)炔烴的半氫化

光驅(qū)動(dòng)水活化的前景推動(dòng)了加氫反應(yīng)的快速發(fā)展。基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所趙進(jìn)才院士，宋文靜研究員，Li Jikun（共同通訊作者）等人報(bào)道了氮化碳的Ni²⁺-N₄位點(diǎn)催化的炔烴半氫化反應(yīng)，水中的質(zhì)子由可見(jiàn)光輻射提供動(dòng)力。重要的是，開(kāi)發(fā)的光催化方法能夠在D₂O中獲得不同的氘代烯烴。在可見(jiàn)光照射下，從水參與的四配位Ni²⁺向三配位Ni⁺演化。

作者通過(guò)DFT計(jì)算了Ni-N/CN上水解離的吉布斯自由能變化，水解離過(guò)程是吸熱的，克服了26.9 kcal mol^-1的能壘。自然鍵軌道電荷分析結(jié)果表明，在EXAFS上發(fā)現(xiàn)的三配位鎳是連接在兩個(gè)吡啶氮和一個(gè)羥基上的一價(jià)鎳（^–HO-Ni⁺-N₂···N-H⁺），其中一個(gè)質(zhì)子連接在氮化碳的一個(gè)非配位氮上，它是由光誘導(dǎo)的Ni²⁺還原和水的異裂將一個(gè)質(zhì)子轉(zhuǎn)移到一個(gè)吡啶氮上形成的。

本文進(jìn)一步通過(guò)DFT計(jì)算了^–HO-Ni⁺-N₂···N-H⁺催化2-乙炔基萘的加氫反應(yīng)。計(jì)算結(jié)果表明，相對(duì)于烯烴的進(jìn)一步加氫來(lái)說(shuō)，烯烴的脫附是更優(yōu)勢(shì)的。成對(duì)的Ni-N不僅促進(jìn)了水中氫的釋放，而且使烯烴優(yōu)先脫附，而不是進(jìn)一步加氫為烷烴，確保了良好的半氫化選擇性。

Single-Atom Nickel on Carbon Nitride Photocatalyst Achieves Semihydrogenation of Alkynes with Water Protons via Monovalent Nickel. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216511.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216511.

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