存儲動力學緩慢和性能不足是限制用于鋅離子存儲的過渡金屬二硫族化合物(TMDs)的主要挑戰,尤其是在極端溫度條件下。圖1 集成調制概念的示意圖深圳大學張培新、馬定濤等報道了一種一步水熱剝離方法,以解鎖全向存儲動力學增強的多孔VSe2-x·nH2O材料作為有前景的全氣候Zn2+主體,這是通過在多尺度上剪裁VSe2的界面結構實現的。理論研究證實,協同缺陷工程和H2O嵌入可以顯著提高界面Zn2+的捕獲能力,降低層間Zn2+的擴散能壘。然后,作者通過多種原位/非原位技術揭示了界面吸附-螯合-贗電容存儲機制。電化學性能測試表明,多孔VSe2-x·nH2O正極在水系電解液和固態電解質體系中都能表現出優異的寬溫度(-40~60℃)適應性。圖2 常溫電化學性能當在水系電池中工作時,即使在10A g-1下進行5000次循環后,它也可以保持173 mAh g-1的高比容量。此外,在室溫下還可以實現超高倍率性能和290 Wh kg-1的最大能量密度和15.8 kW kg-1的功率密度。出乎意料的是,當在20A g-1的更高電流密度下,即使在60℃和-20℃的極端環境下,仍然可以分別提供360和122 mAh g-1的高比容量。除此之外,耐用的固態電池也可以在0到-40℃的低溫條件下制備。在1A g-1和-20℃下1600次循環后,可以保持243 mAh g-1的高比容量。這項工作有望提供一個新的視角,通過多尺度界面結構集成調制來延長層狀正極材料的存儲極限,并促進寬溫度范圍內高性能鋅離子電池的發展。圖3 寬溫電化學性能Unlocking the Interfacial Adsorption-Intercalation Pseudocapacitive Storage Limit to Enabling All-Climate, High Energy/Power Density and Durable Zn-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304400