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過渡金屬二硫屬化物(TMD)中活性位點的配置和局部環境可以顯著改變它們對析氫反應(HER)的電催化活性。

因此，哥倫比亞大學Daniel V. Esposito、Daniel V. Esposito和本田美國研究所Avetik R. Harutyunyan等通過用于研究單層(ML)TMD催化作用的實驗平臺，證明了可以通過向單層MoS₂電催化劑引入改變吸附質子覆蓋率的分子介體調節活性位點來增強催化劑HER催化活性。

作者證明ML 2H-MoS₂中活性位點的內在HER活性與吸附的H的覆蓋率密切相關。可以在稀硫酸中和/或通過添加分子介質(如十二烷基硫酸鈉(SDS)和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB))通過循環伏安法(CV)改變MoS₂活性位點上的H覆蓋率。

使用僅包含基面和基面+邊緣的ML MoS₂催化劑，作者證明了SDS將V_S和邊緣位點的周轉頻率(TOF)提高了5個數量級還多，而CTAB抑制了質子吸附并降低了HER催化活性。

DFT計算結合從頭算分子動力學(AIMD)模擬用于描述HER過程中模型V_S位點H覆蓋率的動態變化。結果表明，SDS作為分子介體從水合氫中捕獲質子并將其釋放到V_S。

總的來說，這項研究提出了可以擴展到其他介體/電催化劑系統的機理見解，并強調了通過將缺陷工程與電解質內分子質子轉移介體的合理設計相結合來增強電催化活性。

Enhancing hydrogen evolution activity of monolayer molybdenum disulfide via a molecular proton mediator. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03016

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ACS Catal.：分子質子介體增強單層MoS2的電催化HER活性

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