由于其高離子電導率和延展性,銀榴石鋰是最有前景的硫化物電解質之一。其中,Li6PS5I(LPSI)對鋰金屬表現出更好的穩定性,但由于不存在S2-/I–紊亂,離子電導率相當低(只有~10-6 S cm-1)。浙江大學涂江平、王秀麗等使用極限能量機械合金化方法合成了具有高碘含量的銀榴石Li6-xPS5-xI1+x微晶玻璃電解質。圖1 材料制備及表征采用這種方法將合成時間縮短到僅1小時。通過在此一鍋法中摻雜LiI,S2–/I–紊亂被成功引入系統。通過核磁共振和從頭計算分子動力學模擬確定,碘的引入促進了Li+籠間跳躍,從而增強Li+的長程導電。結果,Li5.6PS4.6I1.4微晶玻璃電解質(LPSI1.4-gc)具有高離子電導率(2.04 mS cm-1)和優異的對鋰金屬的穩定性。圖2 對稱電池性能因此采用LPSI1.4-gc電解質的鋰對稱電池在0.2 mA cm-2下表現出超過3200小時的超長循環穩定性。采用LPSI1.4-gc作為負極夾層的LiCoO2/Li6PS5Cl/Li全固態電池也表現出突出的循環和倍率性能,在0.1 C下表現出128.8 mAh g-1的初始放電比容量,50次循環后容量保持率為79.6%。這項工作提供了一種具有高離子電導率和對鋰金屬穩定性的新型電解質。圖3 全固態電池性能Ultra-fast Synthesis of I-rich Lithium Argyrodite Glass-Ceramic Electrolyte with High Ionic Conductivity. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107346