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張山青/陸俊Mater. Today：鋰硫電池催化材料的機(jī)理、設(shè)計(jì)策略和未來展望

鋰硫電池（LSB）因其超高的理論能量密度和低成本的活性正極材料而成為后鋰離子電池技術(shù)的有吸引力的候選者。然而，LSBs的商業(yè)化仍然極具挑戰(zhàn)性，主要是由于循環(huán)性能和安全問題不佳，這是由S₈和Li₂S的低電導(dǎo)率、嚴(yán)重的多硫化物穿梭以及固體Li₂S₂/Li₂S沉積引起的高極化造成的。

在此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授及美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室陸俊研究員等人綜述了Li-S化學(xué)每個(gè)轉(zhuǎn)化步驟的催化機(jī)制以及LSB催化材料的最新進(jìn)展。作者首先研究了LSB中硫物種的演變，并探索了催化材料在充電/放電過程中的作用，重點(diǎn)介紹了在固體S₈到液體多硫化物和固體Li₂S₂到Li₂S的催化作用。

此外，作者總結(jié)了從原子到宏觀水平的催化效率提升策略，包括缺陷工程、形態(tài)工程和催化劑復(fù)合，以提高硫過冷、快速電荷轉(zhuǎn)移、硫代硫酸鹽生成、二硫鍵斷裂、可調(diào)節(jié)的Li₂S生長(zhǎng)和Li₂S分解增強(qiáng)。所提議的催化材料的設(shè)計(jì)和可用性將進(jìn)一步推動(dòng)LSB技術(shù)從紐扣/軟包電池到隨后的商業(yè)化規(guī)模大發(fā)展。

圖1. LSB的放電反應(yīng)機(jī)理

盡管該領(lǐng)域已經(jīng)取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步，但仍然存在相關(guān)的挑戰(zhàn)尚未解決，作者認(rèn)為需要進(jìn)一步研究的重要科學(xué)問題包括：

（1）需要適當(dāng)?shù)谋碚骷夹g(shù)，尤其是原位表征對(duì)催化機(jī)制進(jìn)行深入理解和驗(yàn)證，以觀察硫物種和催化材料的瞬時(shí)變化；

（2）應(yīng)探索更多與固體S₈到液體LiPS和固體Li₂S₂到Li₂S的轉(zhuǎn)化過程相關(guān)的催化材料和機(jī)理理解；

（3）跨學(xué)科研究將為設(shè)計(jì)高效催化材料提供創(chuàng)造性的方法；

（4）固態(tài)LSB由于其高理論能量密度和安全性而引起廣泛關(guān)注，需要進(jìn)一步了解其工作機(jī)制；

（5）鋰硫電池的商業(yè)化進(jìn)程受到惡劣的實(shí)際操作條件的阻礙，循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能仍遠(yuǎn)不能令人滿意。因此，強(qiáng)烈推薦高效、輕質(zhì)、低成本、結(jié)構(gòu)可控的催化材料。

圖2. LSBs復(fù)合催化劑的設(shè)計(jì)策略

Catalytic materials for lithium-sulfur batteries: mechanisms, design strategies and future perspective, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.10.026

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