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郭楊龍等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化劑上丙烷的氧化:闡明Zr摻雜劑的影響

郭楊龍等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化劑上丙烷的氧化:闡明Zr摻雜劑的影響

揮發性有機化合物(VOCs)作為工業過程和運輸活動的主要排放物,會對環境和人類健康造成嚴重問題,過渡金屬氧化物作為用于VOC去除的高效催化劑引起了越來越多的關注。其中氧化鈷(Co3O4)是丙烷氧化中使用最廣泛的過渡金屬氧化物之一。
里昂大學Anne Giroir-Fendler和華東理工大學郭楊龍等人采用檸檬酸鹽溶膠-凝膠法制備了一系列Zr摻雜的Co3O4催化劑(x% Zr-Co3O4),用于1000 ppm丙烷的催化氧化。
郭楊龍等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化劑上丙烷的氧化:闡明Zr摻雜劑的影響
使用不同的技術來表征催化劑,證明Zr的加入對x% Zr-Co3O4催化劑的理化性質和催化性能有顯著影響。Zr的引入扭曲了Co3O4結構并抑制了晶體生長,產生了更多的缺陷和更高的表面積。
因此,與未摻雜的Co3O4相比,x% Zr-Co3O4催化劑中存在更多的表面Co2+、表面氧空位和表面吸附氧物種,導致丙烷的氧化性能更好。
郭楊龍等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化劑上丙烷的氧化:闡明Zr摻雜劑的影響
同時研究人員發現,催化活性和表面活性氧濃度之間存在著良好的相關性。在Zr摻雜的Co3O4催化劑中,1% Zr-Co3O4表現出最好的催化性能,丙烷氧化的T90(241°C)比Co3O4低28°C,丙烷轉化率為90%,這是由于優異的低溫還原性,最高的表面Co2+濃度和活性氧含量。
在氣流中沒有氧氣的情況下進行的丙烷反應測試表明低量的Zr對x% Zr-Co3O4催化劑的氧遷移率有促進作用。此外,1% Zr-Co3O4在循環和丙烷氧化的長期測試中表現出優異的穩定性,因此是一種具有實際應用潛力的活性催化劑。
Total Oxidation of Propane over Co3O4-based Catalysts: Elucidating the Influence of Zr Dopant. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120606

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