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成果展示

更可持續的材料和制造方法對于繼續支持鋰離子電池（LIBs）市場快速增長至關重要，同時儲能應用要求比以前需有更高的功率和能量密度，具有快速充電等積極的性能目標，并極大延長了工作范圍和持續時間。由于其高工作電壓和無鈷（Co）化學性質，尖晶石型LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極材料作為能夠解決這一組合挑戰的少數下一代候選材料之一，但目前嚴重的容量退化和較差的相間穩定性阻礙了LNMO的實際應用。

基于此，美國加州大學圣地亞哥分校（UCSD）孟穎教授和張明浩博士（共同通訊作者）等人報道了通過利用干電極涂層工藝，展示了LNMO電極具有穩定的全電池操作（在1000次循環后高達68%）和超高負載（半電池中高達9.5 mAh/cm²）。

測試發現，這種優異的循環穩定性歸因于穩定的正極-電解質界面、高度分布和相互連接的電子滲透網絡，以及優異的機械性能。利用等離子體聚焦離子束掃描電子顯微鏡（PFIB-SEM）收集的高質量圖像為這一行為提供了額外的見解，并提供了一個補充的2D模型，表明了干涂層電極中的電子滲流網絡如何更有效地支持均勻的電化學反應路徑。總之，該研究結果有力地推動了LNMO作為一種高壓無Co正極化學材料，結合高效節能的干電極涂層工藝，為可持續的制備低成本、高能量密度的正極材料提供了可能性。

研究背景

降低正極材料中鈷（Co）的含量正成為下一代鋰離子電池（LIBs）的關鍵要求。在候選材料中，LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高工作電壓（約4.7 V），可以減少電池組系統的電池單元數量，從而提供更高的體積能量密度。然而，LNMO仍然面臨著各種商業化挑戰，如循環穩定性差和低電子導電性（約10^-6 S/cm）。其中，開發新型電解質添加劑是穩定正極和負極間相的最常見策略。

在全電池中，大多數研究僅限于200次循環或低于20 mg/cm2的正極負載，使得它們與實際應用不兼容。材料摻雜是一種穩定正極-電解質界面，同時減輕電解液腐蝕的方法，但其應用有限且成本高。盡管大量研究集中在提高LNMO的性能上，但很少有研究考慮使用厚電極方法來滿足實際應用。

研究人員探索了許多制備策略，例如重復共擠/組裝等，但是這些方法要么程序非常復雜，要么僅限于實驗室規模。使用粘結劑顫振的制備是一種干法，其中聚四氟乙烯（PTFE）是廣泛使用的粘結劑。在此過程中，PTFE顆粒被剪切混合，形成粘連原纖維，可以將導電碳和活性物質緊密結合。由于沒有干燥過程，干電極方法節省了45%-47%的能源消耗和約1%-2%的電池總成本。因此，要實現TWh級儲能，低成本、減少能源浪費和環境污染是實現可持續制造的關鍵因素。

圖文速遞

圖1. 干式和懸浮基正極制備工藝示意圖

圖2. 懸浮基法和干式法對高負荷LNMO進行電化學和力學評價

圖3. 基于高質量PFIB-SEM圖像的2D建模結果

圖4. 干式和懸浮基LNMO厚電極全電池的電化學性能和界面分析

圖5. 干式LNMO全電池的長期循環性能

圖6. 干式電極的優點示意圖

總? 結

總之，作者開發了一種基于PTFE的干式電極制備工藝，并制備了高壓尖晶石氧化物LNMO電極。該工藝克服了懸浮涂覆電極的主要限制，使用3.0 mAh/cm²水平的電極（約21 mg/cm²和約90 μm）在1000次循環中實現超高負載（約68 mg/cm²和約240 μm）和優異的循環穩定性，同時使用基線和高性能氟化電解質（在1000次循環后全電池容量保持68%）。從PFIB-SEM圖像和2D模型發現，該工藝的進一步優化可能會帶來制造導電碳和粘結劑含量更低的干電極的機會，從而提高體積能量密度。

此外，該方法也可以應用于其他電壓高于4.5 V的正極材料（LiCoMnO₄、高壓LCO和NCM等），利用具有適當形態的低表面積導電碳網絡，有利于電子滲透，特別是在高負載電極中。因此，該工作證實了干式電極法提供了一種有前途的電極制備方案，更低成本，對環境無害，且可持續發展。

文獻信息

A 5 V-class Cobalt-free Battery Cathode with High Loading Enabled by Dry Coating. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE03840D.

https://doi.org/10.1039/D2EE03840D.

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