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?南師大JACS: 非對稱低頻脈沖策略立大功！實現超長CO2還原穩定性和可控產品選擇性

銅基催化劑由于能夠將CO₂轉化為高附加值的多碳產品，其在電化學CO₂還原(CO₂RR)中得到了廣泛的應用。但是，銅基催化劑的穩定性和選擇性較差，這嚴重限制了它們的實際應用。

近日，南京師范大學古志遠課題組提出了一種簡單有效的不對稱低頻脈沖策略(ALPS)，以顯著提高銅-二甲基吡唑絡合物Cu₃(DMPz)₃催化劑在CO₂RR中的穩定性和選擇性。

具體而言，ALPS采用不對稱還原和氧化持續時間，使有效CO₂RR時間最大化，提高了電能利用效率，并且低頻也使催化劑的選擇性最大化；另一方面，ALPS采用不對稱脈沖電位控制活性中心的氧化狀態，通過多電位組合提高產物的選擇性。為了顯示出ALPS的優越性，研究人員設計了兩種不同的ALPS，分別定向產生CH₄和C₂H₄。

實驗結果表明，在傳統恒電位條件下Cu₃(DMPz)₃的CO₂RR性能較差，對C₂H₄和CH₄的法拉第效率(FE)分別為34.5%和5.9%，并且穩定時間小于1 h。采用兩種ALPS法的Cu₃(DMPz)₃的催化產物CH₄(24 h內FE_CH4=80.3%和76.6%以上)和C₂H₄(24 h內FE_C2H4=70.7%和66.8%以上)的選擇性很高，并且穩定反應時間分別高達300 h (FE_CH4>60%)和145 h (FE_C2H4>50%)。一系列光譜表征結果顯示，HRTEM，SAED和HAADF顯示，ALPS方法導致Cu₃(DMPz)₃原位生成并穩定了Cu團簇。

同時，ALPS方法利用Cu(0和I)的氧化態調節C₂H₄選擇性，以Cu(I和II)的氧化態調節CH₄選擇性。原位光譜和理論計算表明，ALPS方法顯著改變了催化劑的吸附態和局部pH值，進而影響了CH₄或C₂H₄關鍵中間體的吸附能。

因此，ALPS方法有助于提高銅基材料的CO₂RR選擇性和穩定性，這為銅基材料的進一步發展和CO₂RR的實際應用提供了新的機遇。

Asymmetric Low-Frequency Pulsed Strategy Enables Ultralong CO₂ Reduction Stability and Controllable Product Selectivity. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c09501

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