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?天大ACS Catalysis：Ag/CeSnOx串聯(lián)催化劑通過(guò)界面電荷轉(zhuǎn)移消除NH3

氨氣（NH₃）選擇性催化氧化是目前消除低濃度NH₃最有前景的方法。然而，實(shí)現(xiàn)高活性和選擇性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，天津大學(xué)劉慶嶺教授，劉彩霞副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種具有雙活性中心的Ag/CeSnO_x串聯(lián)催化劑，該催化劑將貴金屬活性中心上的NH₃過(guò)氧化與載體上的NO_x還原相結(jié)合。該串聯(lián)催化劑在200~400°C下表現(xiàn)出優(yōu)良的NH₃選擇性催化氧化（NH₃-SCO）性能。

DFT計(jì)算表明，Ag/CeSnO_x催化劑上的Ag物種以AgO納米粒子（AgO NPs）的形式存在，載體上的電子更容易轉(zhuǎn)移到AgO NPs上，從而促進(jìn)了AgO的氧化活性和CeSnO_x載體的還原性能。AgO NPs和CeSnO_x之間的耦合有助于平衡NH₃氧化速率和NO_x還原速率。

此外，理論計(jì)算還證明了氣態(tài)NH₃在氧化和還原中心的均勻吸附，這是串聯(lián)催化的前提條件。揭示了在Ag/CeSnO_x催化劑上的NH₃-SCO反應(yīng)主要遵循內(nèi)選擇催化還原機(jī)理。其特點(diǎn)是NH₃在AgO納米顆粒上被過(guò)度氧化為NO_x。

在低于200 ℃下，NO_x被吸附在AgO上的NH₃還原為N₂。當(dāng)高于200 ℃時(shí)，NO_x被吸附在CeSnO_x載體上的NH₃或NH₄⁺還原為N₂。因此，Ag/CeSnO_x催化劑界面的電荷轉(zhuǎn)移和原子尺度催化中心的配位實(shí)現(xiàn)了NH₃通過(guò)NO_x串聯(lián)催化轉(zhuǎn)化為N₂。

Elimination of NH₃ by Interfacial Charge Transfer over the Ag/CeSnO_x Tandem Catalyst. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05226.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05226.

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