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韓國忠南大學(xué)Adv. Sci.：通過物理和化學(xué)界面控制提高全固態(tài)鋰金屬電池性能

鋰金屬電池(LMBs)具有一些局限性，例如高可燃性和鋰枝晶生長。全固態(tài)LMBs (ASSLMBs)是傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)(LE)基LMBs有前景的替代品。然而，制備具有高離子電導(dǎo)率和低電極-電解質(zhì)界面電阻的固態(tài)電解質(zhì)具有挑戰(zhàn)性。

韓國忠南大學(xué)Kyung Jin Lee、Hyun-Suk Kim等提出了一種基于物理和化學(xué)處理降低電極和Li_6.25La₃Zr₂Al_0.25O₁₂/聚偏二氟乙烯-共六氟丙烯復(fù)合固態(tài)復(fù)合電解質(zhì)（SCE）之間界面電阻的策略。

圖1 電池的制造工藝示意圖

為在宏觀尺度上最大限度地減少界面失配，通過熱蒸發(fā)沉積鋰金屬以在SCE上形成共形薄膜。此外，SCE表面通過等離子體處理進(jìn)行改性，以增加鋰金屬和固體電解質(zhì)之間的鋰離子擴(kuò)散路徑，從而進(jìn)一步降低界面電阻。

這里選擇在先前研究中優(yōu)化的a-V₂O_5-x薄膜正極用于制造高性能ASSLMBs。然后，通過滴鑄在正極上形成固態(tài)電解質(zhì)。最后，通過熱蒸發(fā)將鋰金屬負(fù)極直接沉積在固態(tài)電解質(zhì)上。

圖2 材料表征

制備的SCE具有高離子電導(dǎo)率（80°C 時(shí)為4.2×10^?4 S cm^?1）、長期穩(wěn)定性和寬工作電位范圍。因此，所提出的連續(xù)生長過程大大降低了ASSLMBs的界面電阻，從而改善了電化學(xué)性能。

結(jié)果，實(shí)現(xiàn)了高性能ASSLMBs，其在50 °C和5 C 下容量為136.13 mAh g^-1，并具有超過1000次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)性能。所提出的ASSLMBs制備方法有效地降低了電極-電解質(zhì)界面電阻，并有望與現(xiàn)有的 LIBs制備工藝相結(jié)合。

圖3 電化學(xué)性能

Improved Performance of All-Solid-State Lithium Metal Batteries via Physical and Chemical Interfacial Control. Advanced Science 2021. ?DOI:?10.1002/advs.202103433

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