聚合物電解質膜（PEM）燃料電池是一種極具吸引力的能量轉換裝置，適用于電動汽車，特別是中型和重型汽車。然而，目前用于正極氧還原反應（ORR）的鉑（Pt）基催化劑在膜電極組件（MEAs）中活性和耐久性不足，限制了PEM燃料電池的實際應用。

基于此，印第安納大學與普渡大學印第安納波里斯聯合分校Jian Xie（通訊作者）等人報道了一種協同策略，以制備高活性和穩定的亞3-nm Pt基金屬間催化劑，同時克服了MEA中Pt利用率低和質量傳輸不足的問題，從而實現燃料電池性能的突破。核-殼結構的L1₀-PtCo@Pt納米顆粒幾乎滿足美國能源部制定的輕型車輛的所有性能要求，并顯示出在重型車輛上應用的巨大潛力。

為研究PtCo/KB-NH₂的ORR反應性，作者使用半球形模型進行DFT計算，以模擬2.6 nm大小的L1₀-PtCo@Pt_3L（L1₀-PtCo核心上有3個Pt原子層）納米顆粒。結果表明，對于fcc Pt體，(111)facet上Pt-Pt鍵的壓縮應變為3.42%。OH*（E_OH*）在金屬表面的結合能被認為是ORR動力學的關鍵描述符，最佳的ORR活性的E_OH*約為0.12-0.14 eV，比未應變的Pt(111)弱。

在壓縮應變為3.42%的L1_o-PtCo@Pt_3L(111)上的Eoн*計算為-1.241 eV，比未應變Pt(111)上的E_OH*弱0.16 eV，更接近最佳E_OH*。根據部分態密度（PDOS）發現，削弱的E_OH*與L1_o-PtCo@Pt_3L(111)上相對于Pt(111)的d-帶中心下降0.113 eV有關，導致ORR動力學增強。

為分離配體效應和應變效應對E_OH*的影響，在Pt(111)表面施加同樣3.42%的壓縮應變。E_OH*在未應變Pt(111)上從-1.401 eV急劇變化到3.42%應變Pt(111)上的-1.188 eV，表明應變誘導的變化高達0.213 eV。由于核心結構深處存在Co原子，配體效應對E_OH*的影響很微小，但與應變效應相比不可忽略。在同樣的3.42%壓應變作用下，L1o-PtCo@Pt_3L(111)上的E_OH*比Pt(111)上的E_OH*低0.053 eV，表明L1o-PtCo核（配體效應）的存在使E_OH*更接近理論最佳值。

Amino-tethering synthesis strategy toward highly accessible sub-3-nm L1₀-PtM catalysts for high-power fuel cells. Matter, 2023, DOI: 10.1016/j.matt.2022.12.011.

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.011.