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氫是最有希望取代化石燃料的清潔能源之一。電解水是一種有效的制氫方法，包括析氫反應（HER）和析氧反應（OER）兩個半反應。與雙電子的HER過程相比，四電子的OER是一個更為遲緩的動力學過程，決定了電解水的反應速率。因此，人們對合成具有優異OER活性的催化劑進行了大量的研究。在多種OER催化劑中，磷化鎳鐵（NiFeP）是一種重要的催化劑，它會產生摻雜P 的（NiFe）OOH （（NiFe）OOH-p）來催化反應。更重要的是，NiFeP表現出了最優異的OER催化活性，這歸因于含O中間體調控的結合能和高電導率。

然而，OER催化劑的實際設計不僅需要優異的活性，還需要出色的穩定性。這些研究通常集中于了解NiFeP催化劑的OER活性位點，穩定性機制和提高穩定性的策略研究較少。北京航空航天大學陳海寧等人系統地研究了自重構NiFe-OOH-P層對結晶型（Ni_1-xFe_x）₃P （NiFeP催化劑）催化穩定性的影響。

為了測試穩定性，在1 M KOH的三電極系統中獲得了恒定電位的電流-時間曲線，測試30小時后，電流密度從101 mA cm^-2急劇下降到40.7 mA cm^-2。下降的主要原因是原子溶解和O₂氣泡的附著。每隔10小時進行一次電流-時間測定，以確定哪一項是決定因素。重測曲線開始時的性能可以看作是受原子溶解影響的結果，而非氣泡附著影響的結果，有趣的是，曲線呈現周期性的下降，每10小時O₂去除后，初始電流密度幾乎不變，然后隨著測試的進展而降低。在重測曲線開始時，初始電流密度幾乎不變，表明原子溶解對穩定性沒有明顯影響，類周期曲線中電流的變化是一個從O₂去除后電化學表面積增大到O₂氣泡吸附后表面積逐漸減小的重復過程。

此外，10到20小時和20到30小時的電流-時間曲線下降速度比0到10小時快，說明平面自重構層的產生可以加速O₂氣泡的附著過程。因此，O₂氣泡的附著是催化穩定性的決定因素，可以得出當前的穩定性主要是由于被吸附的O₂氣泡而不是原子溶解造成的。此外，在電流密度為10 mA cm^-2時，合成的（Ni_1-xFe_x）₃P表現出284 mV的過電位。測試30小時后，催化劑活性下降，在電流密度為10 mA cm^-2時，過電位增加301 mV。令人驚訝的是，在去除表面O₂氣泡后，催化活性大大提高，過電位達到275 mV，甚至比合成的（Ni_1-xFe_x）₃P還要高。一般來說，當表面原子溶解到電解液中時，催化活性會降低，但我們的結果對于去氧的催化劑是相反的。也就是說，催化劑的原子溶解不會降低OER性能。去除O₂氣泡后OER性能的恢復表明了吸附的O₂在確定催化活性方面的重要作用，這將使催化劑從電解質中分離出來，從而抑制OER。

同樣，在去除O₂氣泡后10小時或20小時的測試也發現催化劑的OER性能的恢復，這進一步證實了研究者的理解。此外，通過構建（Ni_1-xFe_x）₃P /NiFe-OH-P的超厭氧異質結構，緩解了電極上氣泡的附著，不僅獲得了優異的活性，而且顯著增強了電極的穩定性，在120小時的恒電位測試中，電流密度從120 mA cm^-2略微降低到100 mA cm^-2。

本文系統地研究了自重構層對催化劑穩定性的影響。OER過程中，（Ni_1-xFe_x）₃P首先形成（Ni_1-xFe_x）₃P-O/（NiFe）OOH-P異質結構，在（NiFe）OOH-P層的保護下，Fe&P從（NiFe）OOH-P中迅速溶解，而從（Ni_1-xFe_x）₃P-O中緩慢溶解，從而趨于（Ni_1-xFe_x）₃P -O/NiOOH異質結構。

密度泛函理論（DFT）模擬表明，（Ni_1-xFe_x）₃P-O的Fe-O與NiOOH之間的協同作用仍然可以有效地催化OER。因此，原子溶解幾乎不影響催化穩定性。然而，表面附著的O₂氣泡的增加會顯著降低OER性能。本文的研究為未來設計具有優異穩定的催化劑提供了一定的思路和策略。

Roles of self-reconstruction layer in catalytic stability of NiFeP catalyst during oxygen evolution reaction, Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI：10.1039/D2TA06514B.

https://doi.org/10.1039/D2TA06514B.

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陳海寧JMCA：自重構層對NiFeP催化劑析氧穩定性的影響

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