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余家國/張留洋Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究

在溫和條件下將CO₂光催化還原(PCR)還原為化學燃料被認為有望緩解能源危機和溫室效應。所以高效分級光催化劑的合理設計受到了人們的廣泛關注。

武漢理工大學余家國、張留洋等報道了一種S型核殼TiO₂@ZnIn₂S₄異質結光催化劑，其能夠高效光催化CO₂還原。

作者通過原位化學浴沉積反應在TiO₂空心球的外表面上生長了ZnIn₂S₄納米片。這種合理的設計不僅能夠為PCR反應提供大的比表面積和豐富的反應位點，而且能夠有效抑制光生電子和空穴的復合。

同時，通過原位輻射X射線光電子能譜、功函數計算和電子順磁共振(EPR)測試驗證了S型光生電荷轉移機制。在光照下，內電場(IEF)、界面能帶彎曲和庫侖相互作用的共同作用使得TiO₂CB中的光生電子很容易轉移到ZnIn₂S₄ VB并與ZnIn₂S₄上的光生空穴復合，能夠有效提高PCR性能。

TiO₂@ZnIn₂S₄(0.12 mmol g^-1)的CO₂吸附能力高于TiO₂(0.09 mmol g^-1)和ZnIn₂S₄(0.10 mmol g^-1)。TiO₂@ZnIn₂S₄的總CO₂光還原轉化率(CO、CH₃OH和CH₄的總產率)比原始的ZnIn₂S₄和TiO₂分別增加了2.75倍和4.43倍。

這項工作為解決氣-固PCR反應體系中沒有助催化劑和犧牲劑的異質結光催化劑的形成和光生電荷轉移機制提供了一種可行的方法。

In situ Irradiated XPS Investigation on S-Scheme TiO₂@ZnIn₂S₄ Photocatalyst for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103447

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