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劉敏/胡新明等Angew.：近100%選擇性、1 A cm-2電流密度！低價Zn單原子催化劑助力高效CO2還原

電化學CO₂還原是可持續生產碳基化學品和燃料的一種很有前途的方法，但在開發低成本和高效電催化劑方面一直面臨挑戰。

近日，丹麥奧爾胡斯大學Kim Daasbjerg、中南大學劉敏教授以及山東大學胡新明教授（共同通訊作者）等人報道了一種含低價鋅原子（Zn^δ+-NC）的氮（N）穩定單原子催化劑。

測試結果表明，Zn^δ+-NC含有飽和四配位（Zn-N₄）和非飽和三配位（Zn-N₃）的混合物。后者使Zn處于低價態，這是由X射線光電子能譜、X射線吸收精細結構譜、電子順磁共振和密度泛函理論（DFT）模擬得出的。

因此，Zn^δ+-NC在低至310 mV的過電位下催化CO₂電化學還原為CO，在水中具有近100%選擇性。

更重要的是，在流動池反應器中使用Zn^δ+-NC，可以實現高達1 A cm^-2的創記錄高電流密度，同時CO選擇性>95%。

DFT計算表明，由于Zn的富電子環境，不飽和Zn-N₃位點可以通過穩定COOH*（*代表活性位點）中間物而顯著降低能量勢壘。該工作不僅揭示了Zn單原子位配位數、價態和催化性能之間的關系，而且成功地實現了與工業應用相關的高電流密度。

Low-Valence Zn^δ+ (0<δ<2) Single-Atom Material as Highly Efficient?Electrocatalyst for CO₂ Reduction . Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107550.

https://doi.org/10.1002/anie.202107550.

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