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開發將制氫與二氧化碳捕獲和利用相結合的新型碳負制氫路線是非常必要的。基于此，北京化工大學馮俊婷教授（通訊作者）等人構建了碳酸鹽型Cu_xMg_yFe_z層狀雙氫氧化物（LDH），然后以甘油氧化為驅動力進行層間CO₃^2-還原的光催化反應，誘導LDH層上的電子儲存。

在預儲存電子的參與以及H₂O存在下，CO₂被捕獲以回收層間CO₃^2-，同時產生等量的H₂。在光催化反應過程中，Cu_0.6Mg_1.4Fe₁表現出1.63 mmol/g的CO釋放量和3.81 mmol/g的二羥基丙酮產率。在碳負H₂生產過程中，它顯示出1.61 mmol/g的CO₂捕獲量和1.44 mmol/g的H₂產率。

作者使用Cu_0.6Mg_1.4Fe₁作為模型進行了密度泛函理論（DFT）計算。考慮了三個候選的氧空位構型，由Cu、Mg和Fe陽離子配位的氧原子（羥基）最容易逃逸并形成氧空位缺陷，最小的氧空位形成能（E_f）為0.34 eV。因此，在M(OH)₆八面體中用Cu取代部分Mg將促進氧空位的形成。

本文進一步研究了光催化反應的可能路徑：CO₃^2-→CO₃*→CO₃H*→CO₃H₂*/CO₂*→COOH*→CO*→CO。分別采用Cu和Fe陽離子作為活性位點，CO₂*路徑（藍線）始終是Cu和Fe位點上的優勢路徑。

此外，COOH*的形成是Cu位點上的決速步，ΔG為0.68 eV，而CO*的解吸是Fe位點上的決速步，ΔG為0.37 eV。較低的反應能壘表明Fe是光還原的主要活性位點。

本文進一步考慮了碳負制氫的吉布斯自由能，計算結果表明，CO₂分子被吸收到Fe位點上并被捕獲到層間，在H₂O的存在下生成CO₃^2-，同時伴有等量的H₂生成。耦合過程始終遵循反應方程式2M^(n-1)++H₂O+CO₂→2Mⁿ⁺+H₂+CO₃^2-。計算出的平均自由能為-0.41 eV，表明耦合過程在環境溫度和壓力下是自發的。

上述結果說明了Cu_xMg_yFe_z催化劑中Cu和Fe陽離子的影響，并預測了光催化反應以及碳負制氫的可行性。

A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO₂ Selective Capture with H₂ Production. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216527.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216527.

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