液化天然氣（LNG）氣化與吸附天然氣（ANG）充注（LNG-ANG耦合）是一種有效輸送天然氣的新興策略。然而，LNG-ANG實現車載甲烷儲存的高級研究項目機構能源（APRA-E）目標的潛力尚未得到充分研究。

在此，韓國釜山國立大學Yongchul G. Chung、延世大學Youn-Sang Bae等人結合高通量計算和機器學習（ML）方法，從計算就緒實驗（CoRE）MOF數據庫中沒有開放金屬位點（OMS）的5446個結構中識別出用于車載甲烷儲存和輸送的高性能MOF。

在基于孔徑和金屬種類的2步篩選后，作者對得到的2144個結構進行高通量巨正則蒙特卡羅（GCMC）模擬構建了LNG-ANG條件下工作能力最高的50個材料。LNG-ANG操作在解吸和吸附操作之間需要約140 K的較大溫度波動，這可能導致晶體結構的晶格參數和可用孔體積發生變化。

這種變化的程度可能是非常明顯的，因此作者對50個結構進行了MD模擬以識別相對于大溫度變化整體結構變化最小的材料，隨后對MD模擬獲得的結構進行GCMC模擬能夠識別在溫度和壓力波動期間其甲烷吸收和工作能力發生微小變化的材料。

圖1. 高通量計算篩選結果

進一步，作者基于模擬的大數據上進行了ML模型的訓練，從而比較 LNG-ANG和ANG條件之間材料性能的特征重要性的變化。結果表明，可接近的重量表面積、空隙率和吸附熱是優化 LNG-ANG 條件下甲烷儲存和輸送的關鍵特征。最終，兩種同構MOF（DUT-23(M), M = Cu, Co）被確定為有前景的材料。

到目前為止，在LNG-ANG條件下測量的DUT-23（Cu）和 DUT-23（Co）的甲烷工作能力（373.1和365.3 cm³（STP）cm^-3）高于在ANG或LNG-ANG 條件下報道的任何其他多孔材料。甚至，在 LNG-ANG 條件下，DUT-23（Cu）具有穩定的反復吸附甲烷能力?？傊紤]到外部溫度和壓力對MOF結構的影響，這項研究采用一種新穎的計算篩選策略獲得了用于LNG-ANG耦合系統的創紀錄的高性能MOF材料，該材料有望在實踐中用于車載甲烷儲存和輸送。

圖2. DUT-23(M)的合成與評價

Discovery of High-Performing Metal–Organic Frameworks for On-Board Methane Storage and Delivery via LNG–ANG Coupling: High-Throughput Screening, Machine Learning, and Experimental Validation, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201559