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?西交大ACS Catalysis：構建單原子-受阻路易斯對雙活性中心，促進甲烷無氧偶聯反應

在無氧條件下直接將甲烷轉化為高附加值化工產品(NOCM)由于CO₂排放量少、投資成本低、碳利用效率高而受到廣泛關注。但是，由于熱力學約束和缺乏有效的催化劑，實現高效的NOCM過程仍面臨著嚴峻的挑戰。因此，設計具有優異C-H鍵活化能力和高C₂烴選擇性的催化劑對于NOCM反應過程至關重要。

近日，西安交通大學常春然課題組構建了“單原子”-“受阻路易斯對”(SA-FLP)雙活性中心催化劑，并將其用于甲烷的無氧化偶聯(NOCM)。其中，單原子位點是通過在CeO₂表面的Ce位點摻雜一個Pt原子而產生的，FLP位點是通過去除與Pt原子相鄰的氧原子來制備的。

研究人員首先通過靜態密度泛函理論(DFT)計算和微動力學模擬，對甲烷與乙烷和乙烯的直接非氧化偶聯反應進行了深入研究。

主要結論如下:

1. 通過調節單原子摻雜位置和氧空位濃度，設計了三種SA-FLP雙活性中心；

2. SA-FLP-3具有兩個相鄰的V_OS，表現出最佳的甲烷活化性能，活化能壘為0.32-0.71 eV；

3. 在SA-FLP-3上，兩個甲基偶聯進一步生成乙烷和乙烯只需超過1.31 eV的能壘；

4. 微動力學模擬表明，在1200 K的溫度和8.0×10^?3bar的CH₃分壓下，SA-FLP位點上NOCM的主要產物為C₂H₆，并且TOF為0.2535 s^?1。

由于C₂H₆和C₂H₄是高價值的C₂產物，所以基于臨界反應速率追蹤NOCM對C₂H₆/C₂H₄的主導反應路線。

生成C₂H₆的有利反應途徑是兩個吸附的甲基直接偶聯一步生成乙烷，并且C₂H₆-r2(2.53×10^?1 s^?1)的臨界反應TOF比C₂H₆-r1(2.74×10^?9s^?1)快得多；產生C₂H₄的有利反應途徑是在SA位點上CH₃*脫氫為CH₂*，然后與另一CH₃基團偶聯到C₂H₅*中間體。并且C₂H₄-r2(4.97×10^?7 s^?1)中臨界反應的TOF快于C₂H₄-r1(4.46×10^?13 s^?1)和C₂H₄-r3(1.78×10^?15 s^?1)。

總的來說，這項研究不僅為設計高效的NOCM催化劑提供了策略，而且為C-C偶聯定向產生C₂產物提供了深入的見解。

Design of SA-FLP Dual Active Sites for Nonoxidative Coupling of Methane. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c04479

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