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背景介紹

高效催化析氫和氧化反應（HER和HOR）對于實現氫經濟以實現社會可持續發展至關重要。但是，HER和HOR（HER/HOR）在堿性介質中的反應速率比在酸性介質中的反應速率慢得多，導致電池效率低下。當電解質的pH值從1增加到13時，鉑（Pt）族電催化劑上的氫電催化動力學降低了兩個數量級。

為提高Pt基催化劑在高pH值下的HER/HOR反應速率，研究人員進行了利用外來金屬吸附原子修飾Pt表面等方法的嘗試。其中，釕（Ru）對Pt的HER/HOR的促進作用的來源是一個存在爭議的話題。早期對Pt-Ru塊體合金的研究表明，雙功能機制促進了HOR活性。Ru原子對Pt的修飾（即合金化效應）被認為是高HOR活性的主要原因。研究發現，只有亞表面的Ru原子，而不是表面的Ru原子，對維持高HER/HOR性能非常重要，進一步挑戰了雙功能機制。

而一些研究發現，對比其他過渡金屬，Ru修飾可以更顯著地改善Pt的HER/HOR性能，但Ru改性Pt表面的高活性也明顯偏離了不同金屬改性Pt表面的親氧活性線性趨勢，表明還存在其它作用機制。雖然進行了大量的研究，但是Ru改性Pt表面在提高HER/HOR活性方面的作用尚未完全了解。

邵敏華教授Nature Catalysis：Ru-Pt催化HOR/HER的新機制

成果簡介

在2021年8月12日，香港科技大學邵敏華教授（通訊作者）等人報道了關于異常活躍且備受爭議的Pt-Ru雙金屬表面的研究。作者利用Ru修飾的Pt作為模型系統，通過結合原位紅外光譜和密度泛函理論（DFT）計算來了解活性提高的潛在機制。為了更好地解決該問題，作者使用具有衰減全反射（ATR）配置的表面增強紅外吸收光譜（SEIRAS）直接監測電化學界面。通過電化學、光譜和理論計算的綜合研究，作者能夠反褶積來自Pt和Ru的單獨貢獻，并更好地理解Pt-Ru雙金屬表面上增強的HER/HOR動力學的起源。

研究發現，在堿性溶液中，由于Pt襯底的應變和電子效應，Ru-Pt的HER/HOR活性與Ru覆蓋率成正比，降低了決定速率的Volmer步驟的能壘；這些是改進催化活性的主要原因。其中，紅外光譜測量和DFT計算都證實了Ru表面上存在電子和應變效應，增強了*H和*OH的結合強度。在HER側，對比Pt，增強的*H和*OH吸附降低了水離解步驟的能量屏障。在HOR側，*H去除的能量屏障降低主要與增強的*OH吸附有關，而較強的*H結合可能有助于保留活性位點，使其不被*OH阻斷。該工作表明基于Pt-Ru界面的雙功能效應可能不是Ru改性Pt的氫電催化動力學改善的主要原因，同時為先進電催化劑的合理設計提供了指導。

圖文速遞

邵敏華教授Nature Catalysis：Ru-Pt催化HOR/HER的新機制

圖1. Pt和Ru修飾的Pt電極的電化學響應

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圖2. 原位ATR-SEIRAS光譜

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圖3. Ru覆蓋率和活性關系

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圖4. Pt(111)和Ru/Pt(111)上HER的DFT計算

小結

綜上所述，通過結合電化學、光譜和理論計算結果，作者得出結論：在堿性介質中，Ru修飾的Pt表面上，覆層/基底相互作用是改善HER/HOR動力學的主要原因。Pt基底支撐的Ru覆蓋層原子的比HER/HOR交換電流密度約為Pt的11倍。因此，增加Ru的表面覆蓋率將逐漸改善整個催化劑表面的整體性能。該工作表明基于Pt-Ru界面的雙功能效應可能不是Ru改性Pt的氫電催化動力學改善的主要原因。該研究結果可以指導更先進的電催化劑的設計，以提高在堿性介質中運行的燃料電池和電解槽的效率。

文獻信息

The role of ruthenium in improving the kinetics of hydrogen oxidation and evolution reactions of platinum.Nature Catalysis, 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00663-5.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00663-5.

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