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山大熊勝林/奚寶娟Angew:雙功能主體同時滿足鋰硫電池硫正極和鋰負極

山大熊勝林/奚寶娟Angew:雙功能主體同時滿足鋰硫電池硫正極和鋰負極
鋰硫電池(LSBs)的實際應用仍然受到硫正極上多硫化鋰(LiPSs)穿梭效應和鋰負極上不可控的鋰枝晶生長的限制。
山東大學熊勝林、奚寶娟等通過一步模板自犧牲方法設計了分布良好WSe2薄片修飾的N摻雜石墨烯(WSe2/NG),用作鋰硫電池鋰負極和硫正極的雙功能主體材料。
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圖1 WSe2/NG的合成示意圖
這種精心設計的合成方法使所構建的WSe2超薄薄片具有很少的層數和理想的碳基質耦合,這有利于暴露更多的邊緣位點并降低電荷轉移的阻力。在密度泛函理論(DFT)計算和綜合實驗分析的指導下,WSe2薄片具有優異的親鋰和親硫特性,可作為S氧化還原催化劑和Li沉積調節劑,用于高效的Li-S電化學。
當用作鋰主體時,WSe2/NG有利于鋰的吸附和擴散,有助于降低鋰成核過電位和均勻的鋰沉積,從而有效抑制鋰枝晶的形成。對于S正極主體,WSe2/NG表現出對LiPSs的強約束和S與Li2S之間轉化的動力學加速的協同作用,從而導致高硫利用率和緩解的穿梭效應。
山大熊勝林/奚寶娟Angew:雙功能主體同時滿足鋰硫電池硫正極和鋰負極
圖2 半電池性能
受益于上述優點,負正(N/P)比低于7的Li-S全電池提供了穩定的循環穩定性(在0.5 C下300次循環中每循環容量衰減率為0.065%,在2 C下1100次循環中每循環容量衰減率為0.046%)和出色的倍率性能(6 C時為743.2 mAh g-1)。
此外,在硫負載高達10.5 mg cm-2、電解液/硫(E/S)比為 6.8 μL mg-1和N/P為 1.4:1的情況下,可以獲得高達9.9 mAh cm-2的面容量,表明WSe2/NG對于高能量密度LSB的巨大潛力。據作者所知,這是首次報道將WSe2用作鋰負極和硫正極的雙功能主體,為開發先進的主體以同時消除鋰負極和硫正極的障礙,并邁向耐用和安全的LSB鋪平了道路。
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圖3 鋰硫電池性能
WSe2 Flakelets on N-doped Graphene for Accelerating Polysulfide Redox and Regulating Li Plating. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202116048

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