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二氧化碳（CO₂）電還原對于減少CO₂排放、完成碳循環具有重要意義。然而，在中性或堿性電解質中不可避免的碳酸鹽形成和低CO₂利用效率阻礙了其商業規模的應用。

基于此，中科院化學研究所韓布興院士和孫曉甫研究員（共同通訊作者）等人首次報道了一種空心氮摻雜碳負載的Ni-Cu雙原子催化劑，用于全pH值范圍內CO₂電還原為CO。

在酸性、中性和堿性電解質中，該催化劑表現出高達約99%的CO法拉第效率（FE），CO的局部電流密度分別達到190±11 mA cm^-2、225±10 mA cm^-2和489±14 mA cm^-2。特別是在酸性條件下，CO₂的利用效率達到64.3%，比堿性條件下提高了2倍。

本文通過密度泛函理論（DFT）計算，作者闡明了Cu/Ni-NC催化劑上CO₂轉化為CO的機理。作者首先構建了兩個具有NiN₃-CuN₃或NiN₃位點的催化劑模型，并優化了不同中間體在CO₂轉化為CO過程中的吸附模型。

根據NiN₃-CuN₃和NiN₃模型中Ni d軌道的態密度，NiN₃-CuN₃中Ni的d帶中心（-1.64 eV）比NiN₃中的Ni（-2.10 eV）更接近費米能級。

結果表明，NiN₃-CuN₃中Ni的反鍵軌道具有較多的電子，促進了反應物在催化劑表面的吸附。

自由能結果表明，對不同的催化劑模型進行pH校正后，*COOH（*CO₂→*COOH）的形成過程是吸熱的，并作為速率決定步驟（RDS）。不同pH條件下，NiN₃-CuN₃對*CO的吸附自由能高于NiN₃，表明CO的解吸過程更快。

此外，作者還探討了兩種模型中HER副反應路徑自由能的變化。NiN₃-CuN₃的HER自由能壘越大，說明NiN₃-CuN₃抑制HER的能力越強。

因此，作者得出了以下結論：Cu原子改變了鄰近Ni位點的電子結構，從而促進了CO₂RR過程。

Atomically Dispersed Ni-Cu Catalysts for pH-Universal CO₂ Electroreduction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209590.

https://doi.org/10.1002/adma.202209590.

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