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蘭大?Nano-Micro Letters：蝕刻誘導(dǎo)的NiMoO4表面重構(gòu)助力OER

析氧反應(yīng)（OER）預(yù)催化劑的合理重構(gòu)和OER催化劑的性能指標(biāo)是實(shí)現(xiàn)通用水電解的關(guān)鍵，但也是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，蘭州大學(xué)高大強(qiáng)教授、Xia Baori（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種雙陽(yáng)離子刻蝕策略來(lái)調(diào)整NiMoO₄的電子結(jié)構(gòu)，其中制備的NiMoO₄納米棒經(jīng)H₂O₂刻蝕后，其表面具有大量的陽(yáng)離子缺陷和晶格畸變。

優(yōu)化后的樣品（MO-30M）在10 mA cm^-2下的過(guò)電位為260 mV，長(zhǎng)期耐久時(shí)間為162 h。

對(duì)于OER的整個(gè)過(guò)程可以概括為四個(gè)基本反應(yīng)步驟，包括三個(gè)關(guān)鍵中間體：*OH，*O和*OOH。不同中間體與反應(yīng)路徑相關(guān)的優(yōu)化幾何模型，對(duì)應(yīng)的能量分布不同。

NMO-V_NiMo的速率決定步驟（RDS）為*OOH到*O中間體的轉(zhuǎn)換，其能壘為2.07 eV，比NMO（2.83 eV）低。

對(duì)于*O + H₂O (l) ? *OOH + H⁺ + e^?，DFT計(jì)算得出的過(guò)電位為0.84 V，小于原始NMO。因此，RDS的降低有利于提高OER性能。

此外，NMO-V_NiMo中Ni d和O p的d-帶中心比NMO更接近費(fèi)米能級(jí)，與NMO對(duì)氧中間體的強(qiáng)吸附有關(guān)。

在引入雙陽(yáng)離子缺陷后，Ni d與O p能帶中心的能量差減小至1.690 eV，表明NMO-30M中Ni 3d-O 2p共價(jià)得到提升，導(dǎo)致OER過(guò)程中四個(gè)步驟電位降低。NMO-V_Ni和NMO-V_Mo的d-帶中心和能量差如圖所示。結(jié)果表明，NMO-V_Ni和NMO-V_Mo的結(jié)果都不如NMO-V_NiMo。

Etching-Induced Surface Reconstruction of NiMoO₄ for Oxygen Evolution Reaction. Nano-Micro Lett., 2023, DOI: 10.1007/s40820-022-01011-3.

https://doi.org/10.1007/s40820-022-01011-3.

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