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清華王鐵峰ACS Catalysis: 吸附和表面反應促進Rh8-xCoxP4雙金屬磷化物催化苯乙烯加氫甲酰化活性

開發用于苯乙烯加氫甲酰化的高活性多相催化劑是一項重大挑戰。

清華大學王鐵峰團隊報道了一種二氧化硅負載的高度分散的Rh_8-xCo_xP₄雙金屬磷化物，并評估了它們在苯乙烯加氫甲酰化反應中的催化性能。

通過在Rh₂P中摻雜第二種金屬Co，將催化苯乙烯加氫甲酰化活性進一步提高了1.7倍，在 Rh₇CoP₄/SiO₂上的最高TOF達到了2563 h^-1。

另外，Co的加入在不改變晶體結構的情況下調整了表面Rh原子的電子環境，反應活性也與Co比例呈拋物線關系。DFT計算表明，Co 摻雜降低了表面反應的總活化能，同時破壞了H₂吸附。

對于Rh_8-xCo_xP₄/SiO₂催化劑，當x≤ 2時，表面Rh 原子帶正價并且H₂吸附是放熱的。因此，加氫甲酰化速率主要取決于與苯乙烯濃度有關的一級表面反應。

然而，當x>2 時，表面Rh 原子帶負電，H₂吸附在熱力學上變得不利。然后反應活性取決于H₂吸附并且與苯乙烯濃度無關。作者引入了δE，它是總活化能和H₂和與苯乙烯的共吸附能的總，可以預測活性。Co的適量添加降低了δE值并促進了活性，而過度摻雜會增加δE。

Activity promotion of Rh_8-xCo_xP₄ bimetallic phosphides in styrene hydroformylation: Dual influence of adsorption and surface reaction. ACS catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02014

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